【摘 要】
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采用理论计算研究了CO与CH4在Ni催化裂解过程中存在显著协同作用的机制.结果表明:CH4逐步裂解过程中的速控步为第一个和最后一个H解离,反应能垒分别为106kJ/mol和131kJ/mol;C
【机 构】
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南京师范大学能源与机械工程学院,南京师范大学江苏省物质循环与污染控制重点实验室
【基金项目】
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中国博士后科学基金(2017M621778);江苏省高校自然科学研究面上项目(17KJB470007);江苏省博士后科研资助计划(1701160B)
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采用理论计算研究了CO与CH4在Ni催化裂解过程中存在显著协同作用的机制.结果表明:CH4逐步裂解过程中的速控步为第一个和最后一个H解离,反应能垒分别为106kJ/mol和131kJ/mol;CO在Ni(111)表面直接裂解为C和O,反应能垒为362kJ/mol;CO/CH4催化裂解过程中,CO裂解产物O可改变CH4最后一步裂解的路径,其步骤为CH+O→CHO→C+OH,该步骤反应能垒低于CH直接裂解反应能垒;CH4裂解产物H可改变CO裂解的路径,其步骤为CO+H→COH→C+OH,该步骤反应能垒低于CO
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