含铽金属富勒烯的电子结构及荧光性能

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富勒烯内嵌金属复合物是当前富勒烯科学研究的热点.从激光质谱中首次被检测至今10年间,这一领域的研究取得了可喜的进展.采用电弧法已经合成了多种金属富勒烯,其后续的纯化、表征及衍生研究也得以广泛开展.在此基础上,人们开始把注意力更多地集中到有关富勒烯球笼内嵌金属的存在状态以及金属富勒烯的应用上来.在15种稀土元素中,铽(Tb)是非常有研究价值的一种.一方面,铽具有可变价态,作为金属富勒烯的合成起始反应物Tb_4O_7,就是具有+4和+3两种价态氧化物的混合物,Tb_4O_7经过放电形成的Tb@C_(2n)中Tb的存在状态直接反映了富勒烯球笼的电负性以及金属富勒烯的电子结构;另一方面,含铽化合物通常具有良好的光学性能,是优良的稀土发光材料.含铽稀土富勒烯的光学性能研究是金属富勒烯能否作为新型光学材料而得以广泛应用的基础.本文采用二次电弧法、吡啶高温高压提取法高效合成、提取了含铽金属富勒烯,通过激光解吸飞行时间质谱确定了Tb@C_(2n)的生成,采用光电子能谱和荧光光谱对铽在富勒烯笼内的存在状态以及含铽金属富勒烯的荧光性能进行了研究. Fullerene embedded metal complex is the current focus of fullerene science research.From 10 years of the first detection of laser mass spectrometry in the field, the progress made in this field has made encouraging progress.Using arc method has been synthesized a variety of metal rich The subsequent purification, characterization and derivatization studies have also been extensively carried out.On the basis of this, more and more attention has been paid to the existence of the state of the metal embedded in the fullerene cage and the metal fullerenes (Tb) is one of the 15 rare earth elements, on the one hand, terbium has a variable valence state, the starting reactant Tb_4O_7, which is a metal fullerene, is a compound with +4 and +3 two kinds of valence oxide mixture, Tb_4O_7 through the discharge of Tb @ C_ (2n) in the presence of Tb directly reflects the electronegativity of the fullerene cage and the electronic structure of the metal fullerene; the other Terbium-containing compounds usually have good optical properties and are excellent rare earth luminescent materials.The study on the optical properties of terbium-containing rare earth fullerenes is the basis for whether fullerenes can be widely used as novel optical materials.In this paper, Secondary arc Tb2 +, Fe2 + and Tb3 + in the fullerene cage were synthesized by high temperature and high pressure extraction of pyridine and fullerenes containing terbium were extracted. The formation of Tb @ C_ (2n) was confirmed by laser desorption and time of flight mass spectrometry. And the fluorescence of terbium-containing fullerenes were studied.
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