本论文力图通过分子设计、化学合成、物理化学表征、仪器测试及理论计算等手段探索研究两类具有不同芳基取代的亚氮基C₆₀衍生物的制备以及它们的电荷转移、三阶非线性光学和电子结构等性质。主要得到以下结论。 以芳基叠氮化合物和C₆₀为原料利用[3+2]环加成反应合成了[6，6]闭环亚氨基C₆₀衍生物Ⅰ、Ⅱ、Ⅳ、Ⅵ和[5，6]开环亚氨基C₆₀衍生物Ⅲ、Ⅴ。此外还合成了一种亚甲基C₆₀衍生物Ⅶ和一种吡咯烷C₆₀衍生物Ⅷ。 紫外—可见吸收光谱和荧光光谱的研究表明，[6，6]闭环结构的衍生物Ⅱ、Ⅶ在基态和激发态都存在分子内的电荷转移现象。 电化学研究表明，[6，6]闭环结构的亚氨基衍生物Ⅱ、Ⅳ和Ⅵ的还原电位与同条件下测得的C₆₀的还原电位相近，较亚甲基衍生物的还原电位移向正极，说明[6，6]闭环结构的亚氨基衍生物的C₆₀部分比亚甲基衍生物的C₆₀部分容易被还原。[5，6]开环结构的衍生物Ⅲ和Ⅴ的还原电位比它们相应的[6，6]闭环异构体负移，说明Ⅲ和Ⅴ比C₆₀及其[6，6]闭环结构的异构体较难被还原。 紫外—可见光谱、三阶非线性光学和理论计算都表明[5，6]开环的C₆₀亚氨基衍生物Ⅲ的分子中的C₆₀部分和苯基之间在基态下有共轭作用，扩大了C₆₀的共轭体系。 紫外—可见吸收光谱研究表明，[6，6]闭环结构的衍生物Ⅳ在基态下存在分子内的电荷转移现象，荧光光谱表明，Ⅳ在激发态，与C₆₀直接相连的N与C₆₀间有电荷转移。