【摘 要】
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钯(Pd)基催化剂是直接乙醇燃料电池研究中广泛使用的催化剂,进一步提升其性能是推动燃料电池发展的重要方向.本文用一步水热法制备出四面体结构PdCo(PdCo tetrahedron,记为Pd
【机 构】
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厦门大学化学化工学院,固体表面物理化学国家重点实验室,福建厦门361005
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钯(Pd)基催化剂是直接乙醇燃料电池研究中广泛使用的催化剂,进一步提升其性能是推动燃料电池发展的重要方向.本文用一步水热法制备出四面体结构PdCo(PdCo tetrahedron,记为PdCo-TH)和少量铱(Ir)掺杂的PdCo四面体合金纳米粒子(记为PdCoIr-TH).经TEM、ICP、XPS 及CV 等表征证实,PdCoIr-TH 为三元合金纳米粒子,且掺杂的Ir 元素倾向分布在催化剂表层.相比于商业Pd/C 催化剂,PdCo-TH/C 和PdCoIr-TH/C 对乙醇电氧化的催化性能显著增强.研究结果表明,Pd9Co1Ir0.1-TH/C 在低电位(＜-0.25 V)下具有最高的乙醇电氧化活性和稳定性.Ir 掺杂不仅提高了催化剂抗CO 毒化的能力还有利于乙醇起始氧化电位负移.同时,随着Ir 含量的增加,所制备的纳米催化剂的乙醇电氧化C1 产物选择性也随之升高.针对不同组成催化剂反应性的差异,本文认为Co 与Ir位点上容易产生OHad物种,这将有利于活性Pd 位点上乙醇电氧化中间反应物种的有效转化.除了以上的各位点间的协同效应,三元合金的形成,进一步调控了Pd 的d 带电子结构,从而促进了催化剂反应性的改变.
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