二氧化碳氧化丙烷制丙烯催化反应的研究铬镁铝复合氧化物催化剂的制备、表面微量吸附量热及催化性能

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以共沉 淀法合 成的铬镁 铝类水滑 石为前 体,制备 了一系 列不 同原 子比 的铬 镁铝 复合 氧化物,研 究了其对 二氧化 碳 氧 化 丙 烷制 丙 烯 反 应 的 催 化 性 能. 采用 微 量 吸 附 量 热 技 术, 以 C O2 和 N H3 为探 针分子 定量地表 征了样 品表面酸 碱中心的 强度 和数 量, 并与 其催 化性 能进 行了 关联. 结果表 明, Cr ∶ Mg ∶ Al 原 子 比 为 1 ∶1 ∶1 的 催 化 剂 具 有 较 大 的 比 表 面 积( 945 m 2/g) , 样 品 中 Mg( Al1 .5 Cr0 .5) O4 物相的含 量最多 . 样品 表面存在 数量 较 多强 度较 强 的酸 性中 心 和数 量最 少 强度较弱 的碱性中 心,对 N H3 吸附,它 的吸附热 为1 45 k J/ m ol , 吸 附覆盖度 为3 55 μm ol/ m 2 ; 对 C O2 吸附,它 的吸附热 为115 k J/ m ol , 吸附覆 盖度 为0063 μm ol/ m 2 . 该 样品 的 催化 活性 最 高,在 温 度为650 ℃ , C O2/ C3 H8 摩尔比为 36 , G H S V( C3 H8) 为3 00 0 h - 1 时, C3 H8 的 转 化率 为 228 % , C3 H6的选择 性为835 % , 收率为 1 A series of chromium-magnesium-aluminum composite oxides with different atomic ratios were prepared by coprecipitation synthesis of chromium-magnesium aluminate hydrotalcite, and its catalytic performance for propylene oxidation from carbon dioxide and propane was studied. The intensity and amount of acid-base centers on the sample surface were quantified using C O2 and N H3 as probes, and their catalytic properties were correlated with each other. The results show that the catalyst with a Cr: Mg: Al atomic ratio of 1: 1: 1 has a large specific surface area (945 m 2 / g) and the content of Mg (Al 1.5 Cr 0.5) O 4 in the sample most. There are a large number of strong acidic sites on the surface of the sample and a weakly alkaline basic site. The adsorption heat of N H3 is 1 45 kJ / mol and the adsorption coverage is 3  55 μm ol / M 2; for C 2 O adsorption, the adsorption heat is 115 kJ / m ol and the adsorption coverage is 0063 μm ol / m 2. The catalytic activity of this sample was the highest. The conversion of C3H8 was 22  at the temperature of 650 ℃, the molar ratio of C O2 / C3H8 to 3.6 and G H S V (C3 H8) to 300 h "1. 8%, C3 H6 selectivity of 83  5%, the yield was 1
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