【摘 要】
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金属锂由于具有高理论容量和低电极电势,被广泛认为是金属锂电池的有潜力负极材料.然而锂枝晶的不可控生长阻碍了金属锂电池的实际应用.本文基于实验、分子动力学模拟和第一
【机 构】
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School of Physics and Electronics, Hunan University; Key Laboratory of Materials Processing and
【基金项目】
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supported by the National Natural Science Foundation of China (11675051);the China Postdoctoral Science Foundation (2020M672477);the Key Research and Development Program of Hunan Province,China (201
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金属锂由于具有高理论容量和低电极电势,被广泛认为是金属锂电池的有潜力负极材料.然而锂枝晶的不可控生长阻碍了金属锂电池的实际应用.本文基于实验、分子动力学模拟和第一性原理计算的结果,从电解液添加剂分子设计的角度出发,提出了一类抑制锂枝晶的生长的多功能电解液添加剂（以全氟烷基磺酸钾为例）.首先,钾离子可以在金属锂负极表面形成一层静电屏蔽层,从而阻止锂枝晶的生长.其次,全氟烷基磺酸钾作为一种共导电盐,可以增加电解液的活度.最后,全氟烷基磺酸阴离子不仅可以改变锂离子溶剂化壳层结构,降低锂离子的去溶剂化能垒,从而达到提高离子迁移率的目的.这种阴离子还可以部分分解,以形成更好的固体电解质界面膜.得益于添加剂的协同效应,锂对称电池在1 m A cm-2的电流密度测试条件下,具有超过250 h长的循环寿命.尤其,全氟己基磺酸钾添加剂还有助于在正极表面生成高质量的阴极固态电解质界面膜.基于Li||Li Ni0.6Mn0.2Co0.2O2的金属锂电池展现出了良好的循环稳定性.这种多因素机理提供了一种独特的视角来理解离子型添加剂在金属锂负极和高压正极处的电化学行为.
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