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摘 要：燃料元件发生破损时大量放射性核素进入一回路系统，对放射性核素的含量进行监测，能及时有效地判断元件是否破损及破损程度。要准确分析燃料元件破损程度，目前在HFETR上利用一次水冷却剂样品进行核素分析，使用高纯锗（HPGe）探测器进行离线γ谱分析，这种方法性能不稳定，易受本底干扰，尤其在γ射线800keV以下具有很高的康普顿平台，不利于γ射线测量。使用蒙特卡罗软件Geant4设计模拟了一套用于监测放射性核素的反康普顿γ能谱仪，主探测器采用HPGe探测器，选择NaI（Tl）闪烁体作为次级探测器。模拟一次水取样样品中放射性核素Na-24，Kr-88，I-131，Xe-135，Cs-137进入探测器，结果表明，在γ谱非常复杂的情况下，通过反符合技术可以很好的抑制康普顿平台和探测系统本底，提高各核素特征峰（尤其是低能段的核素特征峰）的探测精度，便于更准确地计算一次水核素浓度变化及判断元件破损情况。
关键词：Geant4 反康普顿γ能谱仪 HFETR 元件破损
中图分类号：TL817.2 文献标识码：A 文章编号：1674-098X（2019）05（b）-0067-04
Abstract： Detecting the nuclides in the primary system can estimate fuel elements failure， In HFETR， the primary system samples are analysed by HPGe detector， this analysis method is unstable which has the background noise and a high Compton plat eau under 800 KeV in γ-ray spectra. In this study， the Geant4 toolkit was used to simulate a Compton suppression system based upon a HPGe primary detector in order to detecting the nuclides. Our γ-ray Compton suppression system consists of a HPGe detector and NaI（Tl） detectors. We simulate emitting Na-24， Kr-88， I-131， Xe-135， Cs-137 into the detector system. Simulation results show that the Compton continuum in complex γ-ray spectra of HPGe detector can be suppressed， and the peak-to-Compton ratio can be improved. The anti-coincidence technique can improve the detecting precision， which contribute to estimate fuel element failure.
Key Words： Geant4; Compton suppression system; HFETR; fuel elements failure
目前高通量工程试验堆（HFETR）已实现低浓铀燃料元件运行，其一次水总活度浓度和典型核素浓度相对于高浓铀燃料元件时期都显著升高，其原因可能是元件破损或包壳腐蚀，监测核反应堆燃料元件破损及包壳腐蚀等是保证其安全运行的重要措施之一。目前在HFETR上，离线核素监测采用的是HPGe探测器进行γ谱分析，由于一回路系统中放射性核素含量较大，发射高能γ射线较多，因此在低能段的康普顿坪非常高，且有和峰，反散射峰，高能段γ射线的单双逃逸峰，直接影响到了低能γ射线的放射性核素观察。如表1，目前HFETR一次水取样核素测量不确定度达20%，其中不确定度的贡献有很大部分来自于本底峰，峰面积测量以及全能峰效率，康普顿效应产生的γ射线对放射系核素的监测以及后续判断元件破损状况造成很大影响。
在HFETR中，γ射线主要由活化产物及裂变产物产生，由于活化产物的γ射线能量大都分布在800keV以上，而裂变产物的γ射线能量主要分布在800keV以下。本文利用Geant4设计一种基于HPGe主探测器的反康普顿γ能谱仪，模拟探测器系统，根据文献资料[1，2]，选取适用于燃料元件破损监测的关键核素Na-24，Kr-88，I-131，Xe-135，Cs-137（其主要為γ射线能量800keV以下的裂变产物），对其进行探测。
主探测器选用高分辨率高效率的HPGe探测器，在主探测器外围绕一层次级探测器作为反符合探测器。次级探测器选用NaI（Tl）探测器。探测器系统工作时，NaI（Tl）用来吸收从HPGe探测器逃逸的光子能量进行反符合，只记录γ射线的全能峰，这样大大消弱和压低了HPGe探测器所测γ能谱中康普顿连续本底，提高了峰康比。
1 验证
Geant4软件是一个采用面向对象技术构建的蒙特卡罗通用程序包[3]，反康普顿γ能谱仪的优化通过Geant4来完成。在Geant4中，通过“event”和“step”过程实现反符合功能。 为了验证编写的反符合功能程序，我们模拟了参考文献[4]里面的探测器（40 mm厚的Lid）探测Co-60放射源的情况，我们的模拟用与文献[4]中相同的物质材料和几何结构，对于HPGe探测器的内部结构，比如冷指直徑和晶体支架的具体尺寸在模拟时从文献资料[5]中获得。此前，我们已经在已发表的论文文献[6]中进行过验证，模拟结果如图1所示，可以发现我们与他们的结果是几乎完全相同的。
2 结果与讨论
为了量化对康普顿连续本底的抑制效果，在本文中，使用了峰康比（P/C）、峰总比（P/T），还有康普顿抑制系数（CSF）来评估优化效果[7，8]。
峰康比（P/C）：全能峰计数与康普顿坪的平均计数之比。康普顿坪一般是一个平台，通常在康普顿边缘的左边。在本文中，康普顿坪选取为（0.75-0.8）×Ec，Ec是康普顿边缘的最高能量[9]。
峰总比（P/T）：全能峰计数与能谱的总计数之比。
Peak CSF： 定义为反符合与未反符合的能谱的峰康比之比。
Total CSF： 定义为反符合与未反符合的能谱的峰总比之比。
设计的反康普顿γ能谱仪如图2所示，在模拟中，考虑了HPGe探测器的晶体死层，冷指，铜支架，真空环境，几何结构参数来自于一款P型同轴HPGe探测器[10]。将γ射线点源放置在探测系统内部，置于HPGe探测器探头的正前方，并各向同性发射，用Geant4模拟优化当前探测系统，观察计算康普顿坪抑制效果。
3 核素探测
模拟HFETR一次水取样，将核素Na-24，Kr-88，I-131，Xe-135，Cs-137看做点源，置于探测器内部HPGe探测器正前方，各项同性发射100万次，得到的γ能谱如图3-图4所示，反符合前后的抑制效果如表2所示。由图表可知，虽然放射性核素会发生级联衰变，产生和峰，降低了特征能峰的探测器效率，但是反康普顿探测器仍然大大提高了对低能段γ射线探测的效率，很好地抑制了康普顿平台，更容易观测到800keV以内的γ射线能峰，如Kr-88，I-131，Xe-135，Cs-137，更便于准确计算其活度变化。
4 结语
本文设计的反康普顿γ能谱仪主要用于HFETR放射性核素监测。主探测器为HPGe探测器，采用NaI（Tl）探测器作为次级探测器。利用Geant4软件模拟优化反康普顿γ能谱仪，通过代码编程建立了Geant4的反符合功能。模拟了放射性核素Na-24，Kr-88，I-131，Xe-135，Cs-137产生的γ射线进入探测器，通过反符合技术大大降低了γ能谱的康普顿平台和探测系统的本底计数，提升了峰康比，尤其提高了低能段的γ射线测量精度，为监测一次水各核素活度变化及元件破损情况提供了更准确的判断依据。
参考文献
[1] 吴耀.HFETR—回路系统γ放射性核素在线监测技术实验研究[A].中国核动力研究设计院科学技术年报（2012）[C].中国核学会，2014.
[2] 覃国秀，刘玉娟，张怀强，等.LaBr_3（Ce）γ谱仪在燃料元件破损监测中的应用研究[J].核科学与工程，2017，37（5）：869-873.
[3] Allison J， Amako K， Apostolakis J， et al. Recent developments in Geant4[J].Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A： Accelerators， Spectrometers， Detectors and Associated Equipment， 2016（835）：186-225.
[4] Britton R， Burnett J L， Davies A V， et al. Monte-Carlo optimisation of a Compton suppression system for use with a broad-energy HPGe detector[J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A： Accelerators， Spectrometers， Detectors and Associated Equipment， 2014（762）：42-53.
[5] Britton R， Burnett J， Davies A， et al. Determining the efficiency of a broad-energy HPGe detector using Monte Carlo simulations[J]. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry， 2013， 295（3）： 2035-2041.
[6] Q Zou， JJ Zhu， Z An， et al. Monte Carlo optimization of a Compton suppression system for gamma-ray diagnosis of combustion plasma[J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A： Accelerators， Spectrometers， Detectors and Associated Equipment， 879， 57–63.
[7] Britton R. Compton suppression systems for environmental radiological analysis[J]. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry， 2012， 292（1）： 33-39.
[8] Britton R， Burnett J L， Davies A V， et al. Improving the effectiveness of a low-energy Compton suppression system[J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A： Accelerators， Spectrometers， Detectors and Associated Equipment， 2013（729）：64-68.
[9] 王永昌， 王连滨， 袁俊谦， 等. 高纯锗-塑料闪烁体反康普顿γ能谱仪[J]. 兰州大学学报：自然科学版， 1987， 23（2）： 40.
[10]Dryak P， Kovar P. Experimental and MC determination of HPGe detector efficiency in the 40–2754keV energy range for measuring point source geometry with the source-to-detector distance of 25cm[J]. Applied Radiation and Isotopes， 2006， 64（10）： 1346-1349.
关键词：Geant4 反康普顿γ能谱仪 HFETR 元件破损
中图分类号：TL817.2 文献标识码：A 文章编号：1674-098X（2019）05（b）-0067-04
Abstract： Detecting the nuclides in the primary system can estimate fuel elements failure， In HFETR， the primary system samples are analysed by HPGe detector， this analysis method is unstable which has the background noise and a high Compton plat eau under 800 KeV in γ-ray spectra. In this study， the Geant4 toolkit was used to simulate a Compton suppression system based upon a HPGe primary detector in order to detecting the nuclides. Our γ-ray Compton suppression system consists of a HPGe detector and NaI（Tl） detectors. We simulate emitting Na-24， Kr-88， I-131， Xe-135， Cs-137 into the detector system. Simulation results show that the Compton continuum in complex γ-ray spectra of HPGe detector can be suppressed， and the peak-to-Compton ratio can be improved. The anti-coincidence technique can improve the detecting precision， which contribute to estimate fuel element failure.
Key Words： Geant4; Compton suppression system; HFETR; fuel elements failure
目前高通量工程试验堆（HFETR）已实现低浓铀燃料元件运行，其一次水总活度浓度和典型核素浓度相对于高浓铀燃料元件时期都显著升高，其原因可能是元件破损或包壳腐蚀，监测核反应堆燃料元件破损及包壳腐蚀等是保证其安全运行的重要措施之一。目前在HFETR上，离线核素监测采用的是HPGe探测器进行γ谱分析，由于一回路系统中放射性核素含量较大，发射高能γ射线较多，因此在低能段的康普顿坪非常高，且有和峰，反散射峰，高能段γ射线的单双逃逸峰，直接影响到了低能γ射线的放射性核素观察。如表1，目前HFETR一次水取样核素测量不确定度达20%，其中不确定度的贡献有很大部分来自于本底峰，峰面积测量以及全能峰效率，康普顿效应产生的γ射线对放射系核素的监测以及后续判断元件破损状况造成很大影响。
在HFETR中，γ射线主要由活化产物及裂变产物产生，由于活化产物的γ射线能量大都分布在800keV以上，而裂变产物的γ射线能量主要分布在800keV以下。本文利用Geant4设计一种基于HPGe主探测器的反康普顿γ能谱仪，模拟探测器系统，根据文献资料[1，2]，选取适用于燃料元件破损监测的关键核素Na-24，Kr-88，I-131，Xe-135，Cs-137（其主要為γ射线能量800keV以下的裂变产物），对其进行探测。
主探测器选用高分辨率高效率的HPGe探测器，在主探测器外围绕一层次级探测器作为反符合探测器。次级探测器选用NaI（Tl）探测器。探测器系统工作时，NaI（Tl）用来吸收从HPGe探测器逃逸的光子能量进行反符合，只记录γ射线的全能峰，这样大大消弱和压低了HPGe探测器所测γ能谱中康普顿连续本底，提高了峰康比。
1 验证
Geant4软件是一个采用面向对象技术构建的蒙特卡罗通用程序包[3]，反康普顿γ能谱仪的优化通过Geant4来完成。在Geant4中，通过“event”和“step”过程实现反符合功能。 为了验证编写的反符合功能程序，我们模拟了参考文献[4]里面的探测器（40 mm厚的Lid）探测Co-60放射源的情况，我们的模拟用与文献[4]中相同的物质材料和几何结构，对于HPGe探测器的内部结构，比如冷指直徑和晶体支架的具体尺寸在模拟时从文献资料[5]中获得。此前，我们已经在已发表的论文文献[6]中进行过验证，模拟结果如图1所示，可以发现我们与他们的结果是几乎完全相同的。
2 结果与讨论
为了量化对康普顿连续本底的抑制效果，在本文中，使用了峰康比（P/C）、峰总比（P/T），还有康普顿抑制系数（CSF）来评估优化效果[7，8]。
峰康比（P/C）：全能峰计数与康普顿坪的平均计数之比。康普顿坪一般是一个平台，通常在康普顿边缘的左边。在本文中，康普顿坪选取为（0.75-0.8）×Ec，Ec是康普顿边缘的最高能量[9]。
峰总比（P/T）：全能峰计数与能谱的总计数之比。
Peak CSF： 定义为反符合与未反符合的能谱的峰康比之比。
Total CSF： 定义为反符合与未反符合的能谱的峰总比之比。
设计的反康普顿γ能谱仪如图2所示，在模拟中，考虑了HPGe探测器的晶体死层，冷指，铜支架，真空环境，几何结构参数来自于一款P型同轴HPGe探测器[10]。将γ射线点源放置在探测系统内部，置于HPGe探测器探头的正前方，并各向同性发射，用Geant4模拟优化当前探测系统，观察计算康普顿坪抑制效果。
3 核素探测
模拟HFETR一次水取样，将核素Na-24，Kr-88，I-131，Xe-135，Cs-137看做点源，置于探测器内部HPGe探测器正前方，各项同性发射100万次，得到的γ能谱如图3-图4所示，反符合前后的抑制效果如表2所示。由图表可知，虽然放射性核素会发生级联衰变，产生和峰，降低了特征能峰的探测器效率，但是反康普顿探测器仍然大大提高了对低能段γ射线探测的效率，很好地抑制了康普顿平台，更容易观测到800keV以内的γ射线能峰，如Kr-88，I-131，Xe-135，Cs-137，更便于准确计算其活度变化。
4 结语
本文设计的反康普顿γ能谱仪主要用于HFETR放射性核素监测。主探测器为HPGe探测器，采用NaI（Tl）探测器作为次级探测器。利用Geant4软件模拟优化反康普顿γ能谱仪，通过代码编程建立了Geant4的反符合功能。模拟了放射性核素Na-24，Kr-88，I-131，Xe-135，Cs-137产生的γ射线进入探测器，通过反符合技术大大降低了γ能谱的康普顿平台和探测系统的本底计数，提升了峰康比，尤其提高了低能段的γ射线测量精度，为监测一次水各核素活度变化及元件破损情况提供了更准确的判断依据。
参考文献
[1] 吴耀.HFETR—回路系统γ放射性核素在线监测技术实验研究[A].中国核动力研究设计院科学技术年报（2012）[C].中国核学会，2014.
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[3] Allison J， Amako K， Apostolakis J， et al. Recent developments in Geant4[J].Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A： Accelerators， Spectrometers， Detectors and Associated Equipment， 2016（835）：186-225.
[4] Britton R， Burnett J L， Davies A V， et al. Monte-Carlo optimisation of a Compton suppression system for use with a broad-energy HPGe detector[J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A： Accelerators， Spectrometers， Detectors and Associated Equipment， 2014（762）：42-53.
[5] Britton R， Burnett J， Davies A， et al. Determining the efficiency of a broad-energy HPGe detector using Monte Carlo simulations[J]. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry， 2013， 295（3）： 2035-2041.
[6] Q Zou， JJ Zhu， Z An， et al. Monte Carlo optimization of a Compton suppression system for gamma-ray diagnosis of combustion plasma[J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A： Accelerators， Spectrometers， Detectors and Associated Equipment， 879， 57–63.
[7] Britton R. Compton suppression systems for environmental radiological analysis[J]. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry， 2012， 292（1）： 33-39.
[8] Britton R， Burnett J L， Davies A V， et al. Improving the effectiveness of a low-energy Compton suppression system[J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A： Accelerators， Spectrometers， Detectors and Associated Equipment， 2013（729）：64-68.
[9] 王永昌， 王连滨， 袁俊谦， 等. 高纯锗-塑料闪烁体反康普顿γ能谱仪[J]. 兰州大学学报：自然科学版， 1987， 23（2）： 40.
[10]Dryak P， Kovar P. Experimental and MC determination of HPGe detector efficiency in the 40–2754keV energy range for measuring point source geometry with the source-to-detector distance of 25cm[J]. Applied Radiation and Isotopes， 2006， 64（10）： 1346-1349.