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摘 要：随着城市化进程的加快，城市不透水面积在整个下垫面中的比例越来越高，由此导致的城市面源污染日益严重，对整个城市水环境造成了严重威胁。大气沉降作为城市地表径流污染的重要来源，其对城市面源水环境的污染贡献不可小视。针对大气环境污染与水环境污染，国内外学者都进行了大量研究工作。然而对于大气污染对地表水环境的交叉污染特征及机理目前尚不明确。该文围绕大气污染在地表径流水环境中的污染贡献这一科学问题，详细探讨了该领域的研究现状，进而分析了今后的研究重点及可能的研究方向。以期为我国城市面源水环境保护及相关处理措施的选择提供参考。
关键词：大气沉降 地表径流 贡献
中图分类号：P951 文献标识码：A 文章编号：1674-098X（2015）10（c）-0168-02
1 研究背景
当点源污染得到有效控制后，非点源污染日益突出，成为城市水环境污染的重要原因之一。随着城市化的快速增长，城市地表径流量迅速增加，约是相同面积自然区域的16倍。城市地表径流含有大量的污染物质，可以对受纳水体造成严重污染。由城市地表径流引起的水环境污染已引起国际社会的高度重视，尤其是在中国这样的发展中国家，由于城市化的快速发展，使得城市非点源污染已成为水环境综合治理中亟待解决的主要问题之一[1]。
而大气沉降作为地表径流污染的主要来源之一，对城市地表水环境构成了严重威胁。大气中的重金属、多环芳烃等污染物质通过干湿沉降持续大量地输入到地表水环境中，对生态系统中的生物地球化学循环造成持久性的负面影响。由大气沉降-地表径流导致的城市面源交叉污染问题日益严重。因此，对大气沉降在地表径流污染中“源”的特征研究在城市水环境环境保护、雨水收集利用以及污染风险评估中显得越来越重要。
由国际全球环境变化人文因素计划（IHDP）发起的“城市化与全球环境变化”（U-GEC）科学计划指出，开展城市地表环境系统研究，应在单要素研究的基础上，加强系统的耦合作用研究。我国著名生态学家王如松院士以及环保部副部长吴晓青都曾公开强调关于加强水汽交叉污染的重要性。因此，对于城市非点源污染的控制与管理，应加强污染物质在“大气环境-地表水环境”系统中的迁移转化研究。
2 城市面源水汽交叉污染
国外对于城市面源污染的管理与研究开始的比较早，美国、英国、荷兰等发达国家在20世纪70年代就已经对城市地表径流开展了大量的测试及研究工作。其研究主要集中在单次降雨事件中污染物的浓度负荷、污染物质在地表的初期冲刷效应以及不同下垫面地表径流污染的特征及影响因素、模型研究以及管理控制等方面。我国对城市地表径流污染的研究起步于20世纪80年代，研究状态比较零散，而且研究的时空连续性和系统性较差。研究内容主要集中在模型研究、径流污染特征研究以管理控制措施等方面。但对于城市地表径流尤其是屋面径流污染来源的分析研究很少。尤其是对于大气环境与地表径流水环境的交叉污染研究非常薄弱。
城市径流污染源主要有交通、大气沉降、土壤侵蚀、建筑与拆迁活动、工业与商业活动、下垫面腐蚀等。大气沉降作为一种污染物质由大气迁移到地表的输移方式，是地表径流污染的重要来源[2]。尤其是在高度发展的城市地区，大气沉降（尤其是重金属、多环芳烃等）通量与污染负荷明显高于农业地区，由其导致的地表径流污染也较为严重。由于其对地表径流水环境的多重影响，一直是世界范围内普遍关注的环境问题。影响污染物质在地表下垫面-径流水体系统中迁移转化的因素有下垫面类型（材质、粗糙度、坡度）、雨水性质（EC、pH）、降雨条件（降雨强度、降雨量、持续时间、前期无雨天数）、污染物特征（种类、形态）等。对累积于地表的污染物质，许多科研工作者基于污染物质的“累积-冲刷”模式对其行为特征进行了研究。根据地表累积污染物质被冲刷出的特征不同，可以将其分为可冲刷（free load）和固着（fixed load）两部分。其中可冲刷部分可在无刷擦条件下通过真空抽吸作用收集，而固着部分只有在刷擦后才能通过真空作用收集。由此可推断，不同类型地表累积污染物质在降雨冲刷过程中进入径流水体的程度也不同。一般情况下，小规模降雨只能将可冲刷部分携带进入径流水体，而中-大规模降雨即可冲刷部分也可将部分固着态污染物质冲刷出来。
地表累积物的降雨冲刷过程是污染物质在地表径流系统中迁移转化的关键过程。该过程与降雨条件（降雨强度、持续时间等）、下垫面类型（材质、粗糙度）等因素密切相关。而在运移过程中，大气湿沉降及部分被冲出的累积干沉降物质在下垫面表层-径流水体固液界面发生形态变换及输送转移。该过程对有效评估大气沉降在地表径流污染中的贡献有着很大的影响，而目前仍然缺乏对该系统过程中污染物质迁移行为及响因素的研究。
3 大气沉降在地表径流污染中的贡献
大气干沉降在无雨期累计于地表，从而在雨水冲刷过程中成为地表径流污染的“源”。对于大气沉降污染物质在地表径流中贡献特征及影响因素，国内外科研工作者都进行了相关探讨。但已有研究均在假设无雨期累积于地表的污染物質能够全部随径流流出的前提下进行，这在一定程度上过高估计了大气干沉降的贡献量。地表累积污染物质在降雨过程中的流出特征受到降雨强度、降雨持续时间及下垫面类型等因素的影响。部分累积污染物质在降雨冲刷下进入径流，另一部分则在附着于下垫面表层，在随后下垫面-径流界面过程中发生系列物化变化。因此，明确累积污染物质在径流冲刷过程中的流出百分数对评价大气沉降在地表径流污染中的贡献具有重要意义。
而湿沉降可直接体现在降雨径流中，且湿沉降是地表径流中溶解态污染物质的重要来源。污染物质本身的化学性质是其在“大气沉降-地表径流”系统中迁移转化的主导机制，不同种类污染物质表现出不同的行为特征。在地表径流过程中（尤其是降雨持续时间长且雨强低的降雨事件中），不同种类污染物质与下垫面材料或前期附着在下垫面材料表面的物质发生着不同程度物化反应过程（如吸附-解析，离子交换等）[3]，这在一定程度上影响着大气湿沉降对地表径流污染的贡献量。 综上，两个关键过程影响着大气沉降污染物质对地表径流污染的贡献程度（见图1）：一是降雨对地表累积干沉降污染物质的冲刷;二是地表径流过程中污染物质在下垫面-径流水体界面的系列物化反应。这两个过程的发生受到多种因素的制约，如降雨条件（降雨量、降雨持续时间、降雨强度、前期无雨天数）、下垫面类型（材质、坡度等）及雨水的理化性质（pH、EC）等[4]。
总结国内外有关大气沉降与地表径流的研究，申请者认为主要存在以下不足：（1）从城市环境污染物质循环角度来看，大部分研究只针对单个空间要素，缺乏对污染物在不同空间中的交叉污染研究，如污染物质在“大气沉降-地表径流”系统中的分布迁移特征等，地表径流和大气沉降目前仍处于两个较为独立的研究体系;（2）已有关于城市地表污染物质累积-冲刷的研究多是从宏观角度探讨污染物质的累积与冲刷特征及影响因素，而从微观角度探讨累积-冲刷过程中污染物质在“下垫面-径流水体-径流携带颗粒物”体系中的迁移与转化特征的研究较少。而该微观过程是合理评价大气沉降对地表径流水环境的污染贡献的关键;（3）围绕“大气沉降在地表径流污染中的贡献”这一科学问题时，已有研究多在假设无雨期累积于地表的污染物质能够全部随径流流出的前提下进行，且未考虑到地表输运过程的界面变化（如吸附-解析，离子交换等）的影响，故所得贡献率与实际发生偏差。
合理评价大气沉降对地表径流污染有效贡献需要监测、模型及其他分析技术的综合运用。而对大气沉降污染负荷的估算目前还存在诸多不确定因素，如气象条件等。探讨大气沉降对城市地表径流污染有效贡献问题属于大气环境、水环境等多学科交叉领域，与界面污染物质的生物地球化学循环过程，陆地表层系统微量元素迁移，水体污染的环境过程、机制与效应等热点问题密切相关。在今后的科学研究中应该给与足够的重视。
参考文献
[1] Jia H， Lu Y， Yu S， et al. Planning of LID-BMPs for urban runoff control：The case of Beijing Olympic Village[J].Separation and Purification Technology，2012，84：112-119.
[2] Sabin L，Lim J，Stolzenbach K，et al. Contribution of trace metals from atmospheric deposition to stormwater runoff in a small impervious urban catchment[J].Water Research，2005，39：3929-3937.
[3] 常静.城市地表灰尘-降雨径流系统污染物迁移过程与环境效应[D].上海：華东师范大学博士学位论文，2007.
[4] Morselli L，Olivieri P，Brusori B，et al.Soluble and insoluble fractions of heavy metals in wet and dry atmospheric depositions in Bologna，Italy[J].Environmental Pollution， 2003，124（3）：457-469.
关键词：大气沉降 地表径流 贡献
中图分类号：P951 文献标识码：A 文章编号：1674-098X（2015）10（c）-0168-02
1 研究背景
当点源污染得到有效控制后，非点源污染日益突出，成为城市水环境污染的重要原因之一。随着城市化的快速增长，城市地表径流量迅速增加，约是相同面积自然区域的16倍。城市地表径流含有大量的污染物质，可以对受纳水体造成严重污染。由城市地表径流引起的水环境污染已引起国际社会的高度重视，尤其是在中国这样的发展中国家，由于城市化的快速发展，使得城市非点源污染已成为水环境综合治理中亟待解决的主要问题之一[1]。
而大气沉降作为地表径流污染的主要来源之一，对城市地表水环境构成了严重威胁。大气中的重金属、多环芳烃等污染物质通过干湿沉降持续大量地输入到地表水环境中，对生态系统中的生物地球化学循环造成持久性的负面影响。由大气沉降-地表径流导致的城市面源交叉污染问题日益严重。因此，对大气沉降在地表径流污染中“源”的特征研究在城市水环境环境保护、雨水收集利用以及污染风险评估中显得越来越重要。
由国际全球环境变化人文因素计划（IHDP）发起的“城市化与全球环境变化”（U-GEC）科学计划指出，开展城市地表环境系统研究，应在单要素研究的基础上，加强系统的耦合作用研究。我国著名生态学家王如松院士以及环保部副部长吴晓青都曾公开强调关于加强水汽交叉污染的重要性。因此，对于城市非点源污染的控制与管理，应加强污染物质在“大气环境-地表水环境”系统中的迁移转化研究。
2 城市面源水汽交叉污染
国外对于城市面源污染的管理与研究开始的比较早，美国、英国、荷兰等发达国家在20世纪70年代就已经对城市地表径流开展了大量的测试及研究工作。其研究主要集中在单次降雨事件中污染物的浓度负荷、污染物质在地表的初期冲刷效应以及不同下垫面地表径流污染的特征及影响因素、模型研究以及管理控制等方面。我国对城市地表径流污染的研究起步于20世纪80年代，研究状态比较零散，而且研究的时空连续性和系统性较差。研究内容主要集中在模型研究、径流污染特征研究以管理控制措施等方面。但对于城市地表径流尤其是屋面径流污染来源的分析研究很少。尤其是对于大气环境与地表径流水环境的交叉污染研究非常薄弱。
城市径流污染源主要有交通、大气沉降、土壤侵蚀、建筑与拆迁活动、工业与商业活动、下垫面腐蚀等。大气沉降作为一种污染物质由大气迁移到地表的输移方式，是地表径流污染的重要来源[2]。尤其是在高度发展的城市地区，大气沉降（尤其是重金属、多环芳烃等）通量与污染负荷明显高于农业地区，由其导致的地表径流污染也较为严重。由于其对地表径流水环境的多重影响，一直是世界范围内普遍关注的环境问题。影响污染物质在地表下垫面-径流水体系统中迁移转化的因素有下垫面类型（材质、粗糙度、坡度）、雨水性质（EC、pH）、降雨条件（降雨强度、降雨量、持续时间、前期无雨天数）、污染物特征（种类、形态）等。对累积于地表的污染物质，许多科研工作者基于污染物质的“累积-冲刷”模式对其行为特征进行了研究。根据地表累积污染物质被冲刷出的特征不同，可以将其分为可冲刷（free load）和固着（fixed load）两部分。其中可冲刷部分可在无刷擦条件下通过真空抽吸作用收集，而固着部分只有在刷擦后才能通过真空作用收集。由此可推断，不同类型地表累积污染物质在降雨冲刷过程中进入径流水体的程度也不同。一般情况下，小规模降雨只能将可冲刷部分携带进入径流水体，而中-大规模降雨即可冲刷部分也可将部分固着态污染物质冲刷出来。
地表累积物的降雨冲刷过程是污染物质在地表径流系统中迁移转化的关键过程。该过程与降雨条件（降雨强度、持续时间等）、下垫面类型（材质、粗糙度）等因素密切相关。而在运移过程中，大气湿沉降及部分被冲出的累积干沉降物质在下垫面表层-径流水体固液界面发生形态变换及输送转移。该过程对有效评估大气沉降在地表径流污染中的贡献有着很大的影响，而目前仍然缺乏对该系统过程中污染物质迁移行为及响因素的研究。
3 大气沉降在地表径流污染中的贡献
大气干沉降在无雨期累计于地表，从而在雨水冲刷过程中成为地表径流污染的“源”。对于大气沉降污染物质在地表径流中贡献特征及影响因素，国内外科研工作者都进行了相关探讨。但已有研究均在假设无雨期累积于地表的污染物質能够全部随径流流出的前提下进行，这在一定程度上过高估计了大气干沉降的贡献量。地表累积污染物质在降雨过程中的流出特征受到降雨强度、降雨持续时间及下垫面类型等因素的影响。部分累积污染物质在降雨冲刷下进入径流，另一部分则在附着于下垫面表层，在随后下垫面-径流界面过程中发生系列物化变化。因此，明确累积污染物质在径流冲刷过程中的流出百分数对评价大气沉降在地表径流污染中的贡献具有重要意义。
而湿沉降可直接体现在降雨径流中，且湿沉降是地表径流中溶解态污染物质的重要来源。污染物质本身的化学性质是其在“大气沉降-地表径流”系统中迁移转化的主导机制，不同种类污染物质表现出不同的行为特征。在地表径流过程中（尤其是降雨持续时间长且雨强低的降雨事件中），不同种类污染物质与下垫面材料或前期附着在下垫面材料表面的物质发生着不同程度物化反应过程（如吸附-解析，离子交换等）[3]，这在一定程度上影响着大气湿沉降对地表径流污染的贡献量。 综上，两个关键过程影响着大气沉降污染物质对地表径流污染的贡献程度（见图1）：一是降雨对地表累积干沉降污染物质的冲刷;二是地表径流过程中污染物质在下垫面-径流水体界面的系列物化反应。这两个过程的发生受到多种因素的制约，如降雨条件（降雨量、降雨持续时间、降雨强度、前期无雨天数）、下垫面类型（材质、坡度等）及雨水的理化性质（pH、EC）等[4]。
总结国内外有关大气沉降与地表径流的研究，申请者认为主要存在以下不足：（1）从城市环境污染物质循环角度来看，大部分研究只针对单个空间要素，缺乏对污染物在不同空间中的交叉污染研究，如污染物质在“大气沉降-地表径流”系统中的分布迁移特征等，地表径流和大气沉降目前仍处于两个较为独立的研究体系;（2）已有关于城市地表污染物质累积-冲刷的研究多是从宏观角度探讨污染物质的累积与冲刷特征及影响因素，而从微观角度探讨累积-冲刷过程中污染物质在“下垫面-径流水体-径流携带颗粒物”体系中的迁移与转化特征的研究较少。而该微观过程是合理评价大气沉降对地表径流水环境的污染贡献的关键;（3）围绕“大气沉降在地表径流污染中的贡献”这一科学问题时，已有研究多在假设无雨期累积于地表的污染物质能够全部随径流流出的前提下进行，且未考虑到地表输运过程的界面变化（如吸附-解析，离子交换等）的影响，故所得贡献率与实际发生偏差。
合理评价大气沉降对地表径流污染有效贡献需要监测、模型及其他分析技术的综合运用。而对大气沉降污染负荷的估算目前还存在诸多不确定因素，如气象条件等。探讨大气沉降对城市地表径流污染有效贡献问题属于大气环境、水环境等多学科交叉领域，与界面污染物质的生物地球化学循环过程，陆地表层系统微量元素迁移，水体污染的环境过程、机制与效应等热点问题密切相关。在今后的科学研究中应该给与足够的重视。
参考文献
[1] Jia H， Lu Y， Yu S， et al. Planning of LID-BMPs for urban runoff control：The case of Beijing Olympic Village[J].Separation and Purification Technology，2012，84：112-119.
[2] Sabin L，Lim J，Stolzenbach K，et al. Contribution of trace metals from atmospheric deposition to stormwater runoff in a small impervious urban catchment[J].Water Research，2005，39：3929-3937.
[3] 常静.城市地表灰尘-降雨径流系统污染物迁移过程与环境效应[D].上海：華东师范大学博士学位论文，2007.
[4] Morselli L，Olivieri P，Brusori B，et al.Soluble and insoluble fractions of heavy metals in wet and dry atmospheric depositions in Bologna，Italy[J].Environmental Pollution， 2003，124（3）：457-469.