Mo的引入方式对CeO2脱硝性能的影响

来源 :催化学报 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zsdown520
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
固定源排放的氮氧化物(NOx)导致了严重的环境污染问题,NH3选择性催化还原(NH3-SCR)被认为是目前控制NOx排放的最有效技术,已广泛应用于电力行业的烟气排放治理.然而,我国非电行业的NOx减排仍然面临着重大挑战,因为其排放的废气温度通常低于300oC,且含有一定量的SO2,传统的钒基SCR催化剂因活性温度(300~400oC)较高而无法有效发挥作用.因此,亟待开发新型的高效低温SCR催化剂.铈基催化剂由于氧化铈(CeO2)的优异储氧能力(OSC)和良好的氧化还原能力而显示出较好的低温(80~300oC)脱硝性能,如Mn-Ce,W-Ce,Ta-Ce,Cu-Ce和Nb-Ce等.但这些铈基催化剂易被烟气中的SO2毒化而导致催化活性降低.因此,提高铈基SCR催化剂抗硫中毒能力是其产业化应用的关键.已有研究发现,通过构筑结构保护层或添加另一种金属来保护活性组分是提高SCR催化剂抗硫性能的一种可行策略.氧化钼(MoO3)通常被用做传统V2O5/TiO2催化剂的促进剂以提高其水热稳定性和表面酸性.研究表明,在V/Ti催化剂中引入钼物种不仅可以提高其SCR活性,而且提高了V/Ti催化剂的抗SO2性能,这是由于VMo/Ti表面较少的V–O–V键削弱了对SO2的氧化作用.Tang等开发了一种Fe2O3/MoO3纳米片催化剂,显示出比纯Fe2O3更好的抗SO2能力,主要是由于层状结构的MoO3能阻止NH4+在硫酸氢铵中的沉积.目前关于Mo的引入方式即催化剂的制备方法对铈基催化剂物化性能和NH3-SCR催化性能(特别是抗SO2能力)的影响的研究还比较少.本文分别采用浸渍法和沉淀法在CeO2中引入钼物种,制备了Mo-CeO2和MoCe-cp催化剂来探究制备方法对MoCe催化剂的脱硝性能及抗SO2中毒能力的影响.结果表明,引入Mo可以显著地提高CeO2的低温脱硝性能,其中Mo-CeO2催化剂在150 oC即可达到80%以上的脱硝效率,同时抗SO2中毒性能也得到了显著提高.对催化剂结构、氧化还原能力、表面酸度和反应物分子的吸附脱附性质进行了表征,并与MoCe催化剂脱硝性能和抗硫性能相关联.结果表明,Mo-CeO2和MoCe-cp催化剂的物理化学性质和脱硝性能有明显区别.首先,Mo-CeO2中的钼物种主要存在于CeO2表面,而MoCe-cp中的钼物种主要存在于CeO2体相,其为Mo-CeO2表面带来大量的Br?nsted酸位并抑制了硝酸盐的吸附,促使NH3-SCR反应按照Eley-Rideal机理进行,进而表现出优于MoCe-cp的低温活性.其次,Mo-CeO2表面更多的Mo物种抑制了SO2的吸附,从而使Mo-CeO2表现出更好的抗SO2性能.本文为具有实际应用前景的铈基NH3-SCR催化剂的设计提供了参考.“,”Cerium-based catalysts are very attractive for the catalytic abatement of nitrogen oxides (NOx) emitted from stationary sources. However, the main challenge is still achieving satisfactory catalytic activity in the low-temperature range and tolerance to SO2 poisoning. In the present work, two series of Mo-modified CeO2 catalysts were respectively obtained through a wet impregnation method (Mo-CeO2) and a co-precipitation method (MoCe-cp), and the roles of the Mo species were systematically investigated. Activity tests showed that the Mo-CeO2 catalyst displayed much higher NO conversion at low temperature and anti-SO2 ability than MoCe-cp. The optimal Mo-CeO2 catalyst displayed over 80% NO elimination efficiency even at 150 °C and remarkable SO2 resistance at 250 °C (nearly no activity loss after 40 h test). The characterization results indicated that the introduced Mo species were highly dispersed on the Mo-CeO2 catalyst surface, thereby providing more Br?nsted acid sites and inhibiting the formation of stable adsorbed NOx species. These factors syn-ergistically promote the selective catalytic reduction (SCR) reaction in accordance with the Eley-Rideal (E-R) reaction path on the Mo-CeO2 catalyst. Additionally, the molybdenum surface could protect CeO2 from SO2 poisoning; thus, the reducibility of the Mo-CeO2 catalyst declined slightly to an adequate level after sulfation. The results in this work indicate that surface modifica-tion with Mo species may be a simple method of developing highly efficient cerium-based SCR cata-lysts with superior SO2 durability.
其他文献
以保密原则为代表的社会工作专业伦理,根植于西方社会文化背景和价值选择,面对传统文化与习惯保存较为深厚的中国农村社会时,实务开展不可避免产生伦理困扰,工作者也面临专业
期刊
“翻转课堂”也叫颠倒课堂,来源于英文“Flipping Classroom”,最早出现在2007年的美国.2011年左右传入我国,许多教育学者开始研究翻转课堂及在我国的应用.目前普遍的观点都
期刊
生命就像一台精密的仪器,必须维持正常的工作状态—稳态.稳态,顾名思义,需要有一定的稳定性,这对于生命这样一个复杂系统,其实是不小的挑战.生命,对内要保证新陈代谢的持续性
期刊
“复式折线统计图”是苏教版教材五年级下册第二单元例2的教学内容.在此之前,学生已经学习了单、复式统计表,单、复式条形统计图和单式折线统计图,在制作图表、数据整理和数
期刊
商务英语是国际谈判的沟通途径.企业若想在贸易过程中占得先机,就必须充分利用好商务英语和谈判技巧.商务英语作为双方沟通的桥梁,能够使贸易洽谈者了解双方的意图,保证谈判
期刊
中国和日本同属东亚文化圈,本应彼此了解、知根知底;但却经常能听到这种说法,日本是距离中国最近的国家,同时也是距离中国最远的国家.这种奇妙的距离感体现在很多方面,其中就
期刊
学科竞赛不仅能够使课堂教学、新技术应用紧密结合,而且在竞赛的前提下可以有效地培养学生的综合能力.通过学科竞赛,让学生在完成竞赛的同时发现问题和解决问题,以此提高学生
期刊
英雄凯旋,震惊世界rn加加林降落后,远在数百千米外的搜救队完全不知道他的落点,他只能自主求援.一位守林人的妻子和她5岁的孙女正在附近种植土豆,当她们看到一个穿着亮橙色衣
期刊
警务技能训练是一门由训练学、法学和公安学有机整合而成的,具有较强实践性的新兴学科,其贯穿公安执法人员教育、职业培训的整个过程.根据公安执法人员的实战活动情况,不断对
期刊
学龄期的特殊儿童与普通儿童一样,正处在身心发展的关键时期,是人生观、价值观以及世界观形成的重要阶段.国内外相关研究表明,学龄特殊儿童产生心理问题的主要原因包括心理健
期刊