镍基气凝胶催化CH4-CO2重整制取合成气反应的研究Ⅱ.制备方法对Ni/CeO2-Al2O3催化剂反应性能的影响

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采用浸渍法、溶胶凝胶过程与普通干燥、超临界干燥过程相结合的方法制备了三种823K焙烧的NiO-CeO2-Al2O3体系催化剂,分别为浸渍型催化剂 (iNCA550)、干凝胶催化剂(xNCA550)和气凝胶催化剂(aNCA550),考察了它们在CH4-CO2重整反应中的催化性能及反应的稳定性,采用TG、TEM、XPS等手段研究了反应前后催化剂的结构性质.研究结果表明,在1073K、CH4/CO2=1∶1、18000mL/h·g的反应条件下,三种催化剂中aNCA550在CH4-CO2重整反应过程中的积碳量较大,但却具有最好的反应稳定性;aNCA550具有较大积碳量与其表面酸量较大、酸性较强及较大镍分散度有关,然而由于它具有较大的积碳容量和很强的金属抗烧结能力,因此保持了较好的反应稳定性.催化剂积碳和金属镍烧结导致催化剂表面活性中心数目减少是催化剂失活的主要原因.
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