二氧化硅固载Ru基催化剂上二氧化碳加氢合成甲酸的研究(Ⅲ):配体对催化剂反应性能的影响

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考察了不同配体对原位合成的固载Ru基催化剂上CO2加氢合成HCOOH反应活性的影响,对于以单齿三苯基类ZPh3分子为配体的催化剂,活性大小顺序为:PPh3>AsPh3>NPh3.以PPh3为配体时,其相应的原位合成催化剂上HCOOH的TOF值为656 h^-1.其次,双齿膦配体的使用能带来比单齿膦配体更高的活性.以dppe[1,2-双(二苯基膦基)乙烷]为配体时,其相应的原位合成催化剂上HCOOH的TOF值为1190 h^-1.量子化学的理论计算结果表明,具有适中的σ给予性和π接受性,较小的空间位阻,较好
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