【摘 要】
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六水合四氟硼酸亚铁、三水合四氰基铂酸钾和4-甲基吡啶-N-氧化物在水和乙醇中自组装形成了一种新的二维金属有机框架(Fe-MOF).单晶结构分析表明,Fe-MOF结晶于单斜空间群P21/c.在Fe-MOF中,每个[Pt(CN)4]2-通过氰基桥联4个Fe原子,而每个Fe原子与4个[Pt(CN)4]2-的 N相连形成二维(4,4)网格结构.二维层之间通过范德华力沿c轴形成AB堆积,层间距约为0.6 nm.亚铁中心存在2种[FeN4O2]八面体配位环境,一种亚铁离子的轴向与2个水分子配位,而另一种亚铁离子的轴向
【机 构】
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江南大学化学与材料工程学院,无锡 214122
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六水合四氟硼酸亚铁、三水合四氰基铂酸钾和4-甲基吡啶-N-氧化物在水和乙醇中自组装形成了一种新的二维金属有机框架(Fe-MOF).单晶结构分析表明,Fe-MOF结晶于单斜空间群P21/c.在Fe-MOF中,每个[Pt(CN)4]2-通过氰基桥联4个Fe原子,而每个Fe原子与4个[Pt(CN)4]2-的 N相连形成二维(4,4)网格结构.二维层之间通过范德华力沿c轴形成AB堆积,层间距约为0.6 nm.亚铁中心存在2种[FeN4O2]八面体配位环境,一种亚铁离子的轴向与2个水分子配位,而另一种亚铁离子的轴向与1个水分子和1个4-甲基吡啶-N-氧化物配位.Fe-MOF可通过超声剥离形成亚铁金属有机层(Fe-MOL).红外光谱(FT-IR)和X射线粉末衍射(PXRD)分析表明,Fe-MOL保持二维晶态结构.扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)表征显示Fe-MOL为纳米层状结构.原子力显微镜(AFM)分析结果表明Fe-MOL为5 nm左右超薄层状结构.得益于亚铁中心的配位环境与天然血红素相似,Fe-MOL在2,2\'-联氮-双(3-乙基苯并噻唑啉-6-磺酸)二铵盐(ABTS)的催化氧化反应中展现出超快的催化速率和超高的催化效率,反应溶液在16 s内由无色变为深绿色,表观二级速率常数(kcat/Km;kcat为催化常数,Km为米氏常数)高达4.70×106 mmol-1·L·s-1.Fe-MOL具有良好的催化循环稳定性,5次循环后仍然具有90％的催化活性.Fe-MOL优异的催化效率超过了大部分已报道的MOF类仿生催化剂.
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