Pt/CeO2催化氧化甲苯反应机制研究

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采用浸渍法制备了Pt/CeO2和Pt/Al2O3催化剂,并通过XRD、BET、ICP-OES、H2-TPR、XPS等手段表征其物理化学性质.结果发现,Pt/CeO2和Pt/Al2O3催化剂上Pt负载量约为0.6%,Al2O3载体上Pt颗粒尺寸更小,Pt/CeO2的可还原性更强.甲苯催化氧化活性评价结果表明,Pt/CeO2催化剂表现出更好的催化活性,T50=170℃,T90=190℃.通过UV-Raman、甲苯TPD、GC/MS、In-situ FTIR等手段进一步研究发现,Pt/CeO2活化甲苯及反应供氧的机制与Pt/Al2O3存在区别,其活性更好是因为:(1)负载在CeO2表面存在高电子密度的Pt原子,具有更强的活化甲苯能力,可以直接使苯基和甲基间的C—C链发生断裂;(2)Pt的负载促进了CeO2氧空位形成,进一步提高了CeO2的储氧性能,加速氧循环.除了Pt解离气相氧之外,CeO2还可以提供活性氧物种参与催化氧化甲苯的反应,进一步提高甲苯催化氧化效率.
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