【摘 要】
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以五水合硝酸锆和钛酸四丁酯为原料,采用共沉淀法制备Ti-Zr-O氧化物载体,采用浸渍法制备了Mn/Ti-Zr催化剂;采用XRD、N2物理吸-脱附、H2-TPR、NH3-TPD和TG对Mn/Ti-Zr催化剂进
【机 构】
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安阳工学院 化学与环境工程学院,河南 安阳 455000;北京石油化工学院 恩泽生物质精细化工北京市重点实验室,北京 102617;中国石化工程建设有限公司,北京 100101
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以五水合硝酸锆和钛酸四丁酯为原料,采用共沉淀法制备Ti-Zr-O氧化物载体,采用浸渍法制备了Mn/Ti-Zr催化剂;采用XRD、N2物理吸-脱附、H2-TPR、NH3-TPD和TG对Mn/Ti-Zr催化剂进行了表征,并考察了催化剂组成、结构和反应条件对苯甲酸甲酯(MB)加氢性能的影响,以及催化剂的长周期稳定性、失活和再生行为.结果表明,TiO2含量和Mn负载量分别为12％和8％(二者均以Ti-Zr-O的质量为基准,下同)时制备的Mn/Ti-Zr催化剂性能最优,该催化剂在390℃、1.0 MPa、n(H2):n(MB)=9:1和重时空速(WHSV)=0.5 h–1的优化条件下能够实现98.0％ 的苯甲酸甲酯转化率和89.7％的苯甲醛和苯甲醇选择性;苯甲酸甲酯加氢反应的活性和选择性分别与Mn/Ti-Zr表面MnOx物种的氧化还原性和催化剂的酸性密切相关.此外,Mn/Ti-Zr催化剂具有良好的结构稳定性,在反应1000 h后仅因积炭而丧失11％ 的活性,且轻微失活的催化剂可以通过焙烧恢复其初始活性和选择性.
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