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摘要
综述了我国水体、沉积物、土壤、生物体及人体PAEs污染特征，讨论了其可能的污染来源及生态风险，并探讨了我国PAEs污染研究存在的问题，以期为PAEs污染进一步研究及其风险控制提供参考。
关键词 邻苯二甲酸酯；环境介质；污染特征；生态风险
中图分类号S181.3文献标识码A文章编号0517-6611（2015）25-258-03
Abstract Levels， composition and distribution characteristics of PAEs in water， sediments， soils， species and human body in China were reviewed. In addition， the possible sources of PAEs were identified and potential risks of them were discussed. Further， the currently existing problems and trends of PAE research in China were also discussed， in order to provide valuable reference for the researches on the pollution and risk control of PAEs.
Key words Phthalate esters （PAEs）； Environmental media； Contamination features； Ecological risk
邻苯二甲酸酯（Phthalate esters，PAEs），又称钛酸酯，通常包括邻苯二甲酸二甲基酯（DMP）、邻苯二甲酸二乙基酯（DEP）、邻苯二甲酸二丁酯（DBP）、邻苯二甲酸丁基苯基酯（BBP）、邻苯二甲酸二正辛酯（DOP）、邻苯二甲酸二（2乙基己基）酯（DEHP）等多种同系物[1]。大部分邻苯二甲酸酯同系物具有雌激素作用，能干扰动物性激素的分泌合成，从而影响生物生长发育[1-2]。PAEs还可通过饮食、呼吸和皮肤等方式进入人体，对人体生殖造成影响[3]。PAEs是一类常用的增塑剂，被广泛应用于玩具、建筑材料、汽车配件、医疗用品、化妆品、农药等诸多行业。我国PAEs年产量现已突破100万t[1]，其中DEHP最常用，其次为DBP。这种物质在添加过程中，通常与聚合体的高分子碳链并未真正聚合，导致在产品使用过程易于释放至环境中。近年来，水、沉积物、土壤以及生物体中PAEs污染被不断报道[4]，部分环境介质中污染严重。人体尿液、乳汁、脂肪、血清和精液中PAEs的污染也被不断报道[3，5-7]。研究表明，DEHP及其代谢产物邻苯二甲酸单（2乙基己基）酯（MEHP）对人体生殖系统产生致畸作用[1]。笔者对我国水体、沉积物、土壤、生物体以及人体PAEs污染特征、主要来源和存在的生态风险进行总结，讨论我国环境中PAEs污染研究存在的问题，以期为我国邻苯二甲酸酯污染防治提供参考。
1 水体PAEs污染
我国不同自然水体均受到PAEs的污染。由表1可知，目前我国水体中PAEs的浓度多低于1.0 mg/L，水中邻苯二甲酸酯主要来源于工业废水的排放[8-9]。研究表明，由于河水的稀释作用，一般丰水期河水PAEs含量明显低于枯水期[10-11]。我国不同湖泊水体中PAEs的污染也较为普遍[12-14]，这可能与湖泊水体流动慢和PAEs具有较强疏水性而易于被颗粒物吸附有关。
对水体溶解相和颗粒相中PAEs分布特征的研究进一步证实，河水与湖泊水颗粒相中PAEs浓度远高于溶解相[12-14]。水体中不同的PAEs单体污染存在明显差异，一般以DBP和DEHP含量最高[10]，由于DBP和DEHP使用广泛且难降解，导致水生环境中其浓度普遍高于其他PAEs同系物浓度[4]。
我国自然水体中DBP和DEHP含量整体高于国外（表1）。根据我国《地表水环境质量标准》（GB 3838-2002）（DBP≤3 μg/L、DEHP≤8 μg/L），国内很多河流和湖泊中PAEs含量均高于这一限值，因此我国自然水体中DBP和DEHP污染呈现出较高的生态风险。
2 沉积物PAEs污染
我国河流、湖泊沉积相也普遍受到PAEs污染（表2）。研究表明，黄河中下游、长江、珠江三角洲水域沉积物中PAEs含量均较高，这些水域多位于经济发达地区，河流附近企业密集，其沉积物中高含量的邻苯二甲酸酯可能与污水排放关系密切[11-12，27-29]。另外，我国典型城市公园湖泊的沉积物也受到邻苯二甲酸酯的严重污染，进入城区湖泊水体的输入贡献较大[12]。
DMP、DEP、BBP、DBP、DEHP为我国河流及湖泊沉积物中主要的PAEs污染物[11-12]。这些物质主要用于塑料、橡胶的合成，其分布多与制造业相关，已报道的污染较重的区域多位于制造业加工厂排污点附近[11-12，28，30]。沉积物中不同PAEs同系物中DEHP含量通常最大，在我国DEHP使用最广泛，其吸附力强而且难以被降解[31-32]，因此DEHP含量通常可以作为沉积物中PAEs污染的标志物[32]。整体上，我国沉积物DEHP污染程度与国外相当，生态风险整体不大。
3 土壤PAEs污染特征
我国土壤中邻苯二甲酸酯含量多小于1.0 mg/kg，城市和农村土壤中PAEs污染存在较大差异，农业土壤普遍污染
较重，可能与我国大量、广泛使用农膜有关；不同利用方式土壤中邻苯二甲酸酯的污染也存在差异，一般菜地土壤污染高于果园[30，35-39]，可能与我国蔬菜种植中大量使用塑料大棚有关。DEP、DBP、DEHP、DOP、DMP为我国土壤中PAEs的主要污染物，其中DEP、DBP、DEHP污染程度普遍高于其他同系物。根据美国土壤PAEs化合物控制标准[40]，我国部分农业土壤中，耕地、菜地、果园的DBP含量普遍超标，最高超标倍数为18倍；但是根据我国农用地土壤环境质量标准（GB 15618-201）（邻苯二甲酸酯类总量不超过10 mg/kg），农业土壤PAEs总量并未超标；根据美国土壤PAEs化合物控制标准[40]，浙江某电子拆解厂DEP、DBP、DEHP、DMP的含量均严重超标，超标倍数分别为20、19、2、35倍（表3）。特征行业PAEs污染情况较严重，可能存在较大生态风险。 4 PAEs的生物累积
我国对植物体内邻苯二甲酸酯的研究不多，研究报道了黑藻、黄瓜和番茄中均累积DBP和DEHP[39，41]。另有研究报道了我国常见的7种作物中DBP的累积水平，结果表明胡萝卜中其含量最高（14.4 mg/kg），西红柿中累积水平最低（3.30 mg/kg）；粮食作物中，含脂肪高的大豆污染最严重（20.0 mg/kg），而大米中其含量为5.00 mg/kg[42]。
水生生物体通常易于累积邻苯二甲酸酯。研究表明，DBP、DEHP、DOP通常是水生生物体内主要的污染物[43]。珠江三角洲地区鲫鱼、草鱼、罗非鱼体内DEHP含量分别高达16.1、19.8和11.0 mg/kg（干重），DBP和DOP在3种鱼类体内的含量为3.00～10.0 mg/kg；香港地区鲫鱼、草鱼、罗非鱼体内DEHP含量高达36.0、38.0、26.1 mg/kg[43]。
人体内PAEs污染也被不断报道。有研究表明，人体血清中PAEs含量最高为5.71 mg/L，脂肪和精液中PAEs含量分别为0.720和0.300 mg/L[5]。还有研究发现，脐带血中也存在5种邻苯二甲酸酯（DMP、DEP、DBP、BBP、DEHP）的代谢产物，这表明胎儿可经母体暴露于多种PAEs[44]。另外，有学者研究了婴幼儿邻苯二甲酸酯的内暴露，在所有婴幼儿尿液中均检测到邻苯二甲酸酯代谢物；经常食用塑料包装加热食品的婴儿其尿样MEP、MiBP （DiBP的代谢物）、LMWP（低分子量邻苯二甲酸酯）和PAEs浓度显著较高；经常使用护肤用品者的PAEs代谢物浓度也普遍较高[7]。由于DBP和DEHP等的代谢物具有疑似致癌性[45]，因此人体PAEs的污染风险值得高度重视。
5 结语
综上可见，目前环境中水、沉积物、土壤和生物体普遍受到PAEs污染。然而我国环境介质中PAEs污染及其环境风险的认识还比较有限，目前的研究多局限于部分河流、湖泊和农田土壤等的污染特征，对于重点污染源以及生态效应的研究开展较少，主要表现：①PAEs生产企业排放及其周边环境介质的污染特征、生态风险基本不清楚；②重点使用行业（如纺织、塑料、建材、化妆品等）的污染排放、产品的PAEs含量及其释放潜力（如农膜）不了解；③含PAEs废弃产品的处理处置过程的释放和环境风险研究开展较少；④PAEs的多介质迁移、代谢规律了解十分有限，尤其是不同介质之间的分配以及关键影响要素；⑤PAEs的生态毒性，尤其是与重金属、其他内分泌干扰物的联合生物效应研究开展较少；⑥PAEs的人体暴露特征及其健康影响研究仍不足，特别是对儿童发育、行为等的影响目前仍知之甚少。我国是PAEs生产和使用大国，PAEs使用仍有增长趋势。PAEs使用的广泛性和差异性导致了其风险具有较强的复杂性。为准确了解我国PAEs污染及其生态风险，迫切需要针对以上领域开展全面的调查研究，深入考察PAEs的环境行为与归宿，探讨不同生物体以及人体的暴露风险，为我国PAEs污染控制及其风险管理提供科学依据。
安徽农业科学2015年
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综述了我国水体、沉积物、土壤、生物体及人体PAEs污染特征，讨论了其可能的污染来源及生态风险，并探讨了我国PAEs污染研究存在的问题，以期为PAEs污染进一步研究及其风险控制提供参考。
关键词 邻苯二甲酸酯；环境介质；污染特征；生态风险
中图分类号S181.3文献标识码A文章编号0517-6611（2015）25-258-03
Abstract Levels， composition and distribution characteristics of PAEs in water， sediments， soils， species and human body in China were reviewed. In addition， the possible sources of PAEs were identified and potential risks of them were discussed. Further， the currently existing problems and trends of PAE research in China were also discussed， in order to provide valuable reference for the researches on the pollution and risk control of PAEs.
Key words Phthalate esters （PAEs）； Environmental media； Contamination features； Ecological risk
邻苯二甲酸酯（Phthalate esters，PAEs），又称钛酸酯，通常包括邻苯二甲酸二甲基酯（DMP）、邻苯二甲酸二乙基酯（DEP）、邻苯二甲酸二丁酯（DBP）、邻苯二甲酸丁基苯基酯（BBP）、邻苯二甲酸二正辛酯（DOP）、邻苯二甲酸二（2乙基己基）酯（DEHP）等多种同系物[1]。大部分邻苯二甲酸酯同系物具有雌激素作用，能干扰动物性激素的分泌合成，从而影响生物生长发育[1-2]。PAEs还可通过饮食、呼吸和皮肤等方式进入人体，对人体生殖造成影响[3]。PAEs是一类常用的增塑剂，被广泛应用于玩具、建筑材料、汽车配件、医疗用品、化妆品、农药等诸多行业。我国PAEs年产量现已突破100万t[1]，其中DEHP最常用，其次为DBP。这种物质在添加过程中，通常与聚合体的高分子碳链并未真正聚合，导致在产品使用过程易于释放至环境中。近年来，水、沉积物、土壤以及生物体中PAEs污染被不断报道[4]，部分环境介质中污染严重。人体尿液、乳汁、脂肪、血清和精液中PAEs的污染也被不断报道[3，5-7]。研究表明，DEHP及其代谢产物邻苯二甲酸单（2乙基己基）酯（MEHP）对人体生殖系统产生致畸作用[1]。笔者对我国水体、沉积物、土壤、生物体以及人体PAEs污染特征、主要来源和存在的生态风险进行总结，讨论我国环境中PAEs污染研究存在的问题，以期为我国邻苯二甲酸酯污染防治提供参考。
1 水体PAEs污染
我国不同自然水体均受到PAEs的污染。由表1可知，目前我国水体中PAEs的浓度多低于1.0 mg/L，水中邻苯二甲酸酯主要来源于工业废水的排放[8-9]。研究表明，由于河水的稀释作用，一般丰水期河水PAEs含量明显低于枯水期[10-11]。我国不同湖泊水体中PAEs的污染也较为普遍[12-14]，这可能与湖泊水体流动慢和PAEs具有较强疏水性而易于被颗粒物吸附有关。
对水体溶解相和颗粒相中PAEs分布特征的研究进一步证实，河水与湖泊水颗粒相中PAEs浓度远高于溶解相[12-14]。水体中不同的PAEs单体污染存在明显差异，一般以DBP和DEHP含量最高[10]，由于DBP和DEHP使用广泛且难降解，导致水生环境中其浓度普遍高于其他PAEs同系物浓度[4]。
我国自然水体中DBP和DEHP含量整体高于国外（表1）。根据我国《地表水环境质量标准》（GB 3838-2002）（DBP≤3 μg/L、DEHP≤8 μg/L），国内很多河流和湖泊中PAEs含量均高于这一限值，因此我国自然水体中DBP和DEHP污染呈现出较高的生态风险。
2 沉积物PAEs污染
我国河流、湖泊沉积相也普遍受到PAEs污染（表2）。研究表明，黄河中下游、长江、珠江三角洲水域沉积物中PAEs含量均较高，这些水域多位于经济发达地区，河流附近企业密集，其沉积物中高含量的邻苯二甲酸酯可能与污水排放关系密切[11-12，27-29]。另外，我国典型城市公园湖泊的沉积物也受到邻苯二甲酸酯的严重污染，进入城区湖泊水体的输入贡献较大[12]。
DMP、DEP、BBP、DBP、DEHP为我国河流及湖泊沉积物中主要的PAEs污染物[11-12]。这些物质主要用于塑料、橡胶的合成，其分布多与制造业相关，已报道的污染较重的区域多位于制造业加工厂排污点附近[11-12，28，30]。沉积物中不同PAEs同系物中DEHP含量通常最大，在我国DEHP使用最广泛，其吸附力强而且难以被降解[31-32]，因此DEHP含量通常可以作为沉积物中PAEs污染的标志物[32]。整体上，我国沉积物DEHP污染程度与国外相当，生态风险整体不大。
3 土壤PAEs污染特征
我国土壤中邻苯二甲酸酯含量多小于1.0 mg/kg，城市和农村土壤中PAEs污染存在较大差异，农业土壤普遍污染
较重，可能与我国大量、广泛使用农膜有关；不同利用方式土壤中邻苯二甲酸酯的污染也存在差异，一般菜地土壤污染高于果园[30，35-39]，可能与我国蔬菜种植中大量使用塑料大棚有关。DEP、DBP、DEHP、DOP、DMP为我国土壤中PAEs的主要污染物，其中DEP、DBP、DEHP污染程度普遍高于其他同系物。根据美国土壤PAEs化合物控制标准[40]，我国部分农业土壤中，耕地、菜地、果园的DBP含量普遍超标，最高超标倍数为18倍；但是根据我国农用地土壤环境质量标准（GB 15618-201）（邻苯二甲酸酯类总量不超过10 mg/kg），农业土壤PAEs总量并未超标；根据美国土壤PAEs化合物控制标准[40]，浙江某电子拆解厂DEP、DBP、DEHP、DMP的含量均严重超标，超标倍数分别为20、19、2、35倍（表3）。特征行业PAEs污染情况较严重，可能存在较大生态风险。 4 PAEs的生物累积
我国对植物体内邻苯二甲酸酯的研究不多，研究报道了黑藻、黄瓜和番茄中均累积DBP和DEHP[39，41]。另有研究报道了我国常见的7种作物中DBP的累积水平，结果表明胡萝卜中其含量最高（14.4 mg/kg），西红柿中累积水平最低（3.30 mg/kg）；粮食作物中，含脂肪高的大豆污染最严重（20.0 mg/kg），而大米中其含量为5.00 mg/kg[42]。
水生生物体通常易于累积邻苯二甲酸酯。研究表明，DBP、DEHP、DOP通常是水生生物体内主要的污染物[43]。珠江三角洲地区鲫鱼、草鱼、罗非鱼体内DEHP含量分别高达16.1、19.8和11.0 mg/kg（干重），DBP和DOP在3种鱼类体内的含量为3.00～10.0 mg/kg；香港地区鲫鱼、草鱼、罗非鱼体内DEHP含量高达36.0、38.0、26.1 mg/kg[43]。
人体内PAEs污染也被不断报道。有研究表明，人体血清中PAEs含量最高为5.71 mg/L，脂肪和精液中PAEs含量分别为0.720和0.300 mg/L[5]。还有研究发现，脐带血中也存在5种邻苯二甲酸酯（DMP、DEP、DBP、BBP、DEHP）的代谢产物，这表明胎儿可经母体暴露于多种PAEs[44]。另外，有学者研究了婴幼儿邻苯二甲酸酯的内暴露，在所有婴幼儿尿液中均检测到邻苯二甲酸酯代谢物；经常食用塑料包装加热食品的婴儿其尿样MEP、MiBP （DiBP的代谢物）、LMWP（低分子量邻苯二甲酸酯）和PAEs浓度显著较高；经常使用护肤用品者的PAEs代谢物浓度也普遍较高[7]。由于DBP和DEHP等的代谢物具有疑似致癌性[45]，因此人体PAEs的污染风险值得高度重视。
5 结语
综上可见，目前环境中水、沉积物、土壤和生物体普遍受到PAEs污染。然而我国环境介质中PAEs污染及其环境风险的认识还比较有限，目前的研究多局限于部分河流、湖泊和农田土壤等的污染特征，对于重点污染源以及生态效应的研究开展较少，主要表现：①PAEs生产企业排放及其周边环境介质的污染特征、生态风险基本不清楚；②重点使用行业（如纺织、塑料、建材、化妆品等）的污染排放、产品的PAEs含量及其释放潜力（如农膜）不了解；③含PAEs废弃产品的处理处置过程的释放和环境风险研究开展较少；④PAEs的多介质迁移、代谢规律了解十分有限，尤其是不同介质之间的分配以及关键影响要素；⑤PAEs的生态毒性，尤其是与重金属、其他内分泌干扰物的联合生物效应研究开展较少；⑥PAEs的人体暴露特征及其健康影响研究仍不足，特别是对儿童发育、行为等的影响目前仍知之甚少。我国是PAEs生产和使用大国，PAEs使用仍有增长趋势。PAEs使用的广泛性和差异性导致了其风险具有较强的复杂性。为准确了解我国PAEs污染及其生态风险，迫切需要针对以上领域开展全面的调查研究，深入考察PAEs的环境行为与归宿，探讨不同生物体以及人体的暴露风险，为我国PAEs污染控制及其风险管理提供科学依据。
安徽农业科学2015年
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