【摘 要】
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Understanding the seven coordination and 0—O coupling pathway of the distinguished Ru-bda catalysts is essential for the development of next generation efficie
【机 构】
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Department of Chemistry,KTH Royal Institute of Technology,10044 Stockholm,Sweden;Department of Theor
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Understanding the seven coordination and 0—O coupling pathway of the distinguished Ru-bda catalysts is essential for the development of next generation efficient water-oxidation catalysts based on earth-abundant metals.This work reports the synthesis,characterization and catalytic properties of a mono-meric ruthenium catalyst Ru-bnda(H2bnda = 2,2'-bi(nicotinic acid)-6,6'-dicarboxylic acid)featuring steric hindrance and enhanced hydrophilicity on the backbone.Combining experimental evidence with systematic density functional theory calculations on the Ru-bnda and related catalysts Ru-bda(H2bda = 2,2'-bipyridine-6,6'-dicarboxylic acid),Ru-pda(H2pda = 1,10-phenanthroline-2,9-dicarboxylic acid),and Ru-biqa(H2biqa =(1,1'-biisoquinoline)-3,3'-dicarboxylic acid),we emphasized that seven coor-dination clearly determines presence of Ruv=O with high spin density on the ORuV=o atom,i.e.oxo with radical properties,which is one of the necessary conditions for reacting through the O—O coupling path-way.However,an additional factor to make the condition sufficient is the favorable intermolecular face-to-face interaction for the generation of the pre-reactive[Ruv=O…O=Ruv],which may be significantly influenced by the secondary coordination environments.This work provides a new understanding of the structure-activity relationship of water-oxidation catalysts and their potential to adopt I2M pathway for O—O bond formation.
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