高压条件下KAlSi_3O_8熔体中水的溶解机理

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应用27Al、29SiMASNMR(魔角自旋核磁共振),喇曼(Raman)和红外(IR)光谱技术研究了KAlSi3O8溶体中水的溶解机理。在0.1MPa和2GPa下由等压淬火熔体制成了无水玻璃。含2.5wt%[H2O]总的含水玻璃在5和7GPa压力下等压淬火制成。在2GPa压力下等压淬火制成含2.5,6.0,和7.5wt%[H2O]总的含水玻璃。所有含水KAlSi3O8玻璃的Raman和IR谱中均在900cm-1附近出现一谱峰。所有2GPa含水玻璃900cm-1谱峰的强度相对于高频外围的强度保持恒定。[H2O]总恒定时900cm-1峰的强度顺压力增大而减弱。相对2GPa无水玻璃样品,2GPa含水玻璃的27Al共振峰向高频方向移动数个ppm。含水玻璃比1大气压1)和2GPa无水玻璃具更窄的谱线。我们认为,这种谱线特征表明水溶解有两个阶段。在初始阶段,水与铝硅酸盐网络作用形成Al-(OH)端键。当水含量较高[>(25~30)mol%(H2O)总]时,水的溶解机制只表现为H+对M+(M=Na,K,Li)的置换,及碱性阳离子周围形成部分水化配合物。 The dissolution mechanism of water in KAlSi3O8 solution was studied by 27Al, 29SiMASNMR, Raman and IR spectroscopy. Anhydrous glass was made from the isostatic quench melt at 0.1 MPa and 2 GPa. The total hydrous glass containing 2.5 wt% [H2O] is made by isostatic pressing at 5 and 7 GPa. Equal pressure quenching at 2 GPa resulted in a total of aqueous glass containing 2.5, 6.0, and 7.5 wt% [H2O]. A peak appeared at around 900 cm-1 in all Raman and IR spectra of all aqueous KAlSi3O8 glasses. The intensity of the 900 cm-1 peak of all 2 GPa water-containing glasses remained constant relative to the intensity of the high-frequency periphery. [H2O] The total constant 900cm-1 peak intensity decreases with increasing pressure. The 27 Al resonance peak of 2 GPa water glass moved several ppm toward the high frequency relative to the 2 GPa anhydrous glass sample. Water glass has a narrower spectral line than 1 atmosphere 1) and 2 GPa anhydrous glass. In our opinion, this spectral characterization suggests that water dissolving has two stages. In the initial stage, water interacts with the aluminosilicate network to form an Al- (OH) terminal bond. When the water content is high (> 25-30 mol% H2O), the dissolution mechanism of water only appears as the replacement of M + (M = Na, K, Li) by H + and the formation of part around the basic cation Hydration complex.
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