【摘 要】
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采用等容浸渍法,制备了t-ZrO2,m-ZrO2,CeO2和CexZr1-xO（x=0.050.8）负载RuOx催化剂,研究了载体对RuOx物种的结构及其催化甲醇选择氧化反应性能的影响。通过XRD,Raman,XPS和H2-TP
【机 构】
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北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室,
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采用等容浸渍法,制备了t-ZrO2,m-ZrO2,CeO2和CexZr1-xO（x=0.050.8）负载RuOx催化剂,研究了载体对RuOx物种的结构及其催化甲醇选择氧化反应性能的影响。通过XRD,Raman,XPS和H2-TPR等手段对这些催化剂进行表征,发现当Ru表面密度为0.230.43Ru·nm-2时,RuOx物种以高分散形式存在,该结构含有Ru=O键以及与载体之间的Ru-O-S（S表示载体阳离子）键,且其Ru 3d5/2结合能为281.6 e V。这些结果表明高分散RuOx物种以Ru O2-4结构形式存在。H2-TPR结果表明,CeO2和CexZr1-xO（x=0.050.8）载体相比于tZrO2和m-ZrO2载体具有更加优异的氧化还原性能。RuOx/CeO2催化甲醇选择氧化反应活性显著优于RuOx/t-ZrO2和RuOx/m-ZrO2催化剂。随Ce含量增加,RuOx/CexZr1-xO（x=01.0）催化反应活性逐渐增大,反映出氧化还原性载体能够促进高分散RuOx催化剂的活性。同时,甲酸甲酯产物的选择性也随之升高,反应温度为100℃时,在20%甲醇转化率下,甲酸甲酯选择性可达81.5%。
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