【摘 要】
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利用Pt置换取代经欠电位沉积的亚单层Cu的方法,制备了不同组成的Pd/Pt二元合金电极(用Pd/Ptx表示,x表示Pt置换取代欠电位沉积Cu过程的次数),并对其表面元素组成和氧还原性能
【基金项目】
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国家自然科学基金(批准号:21073176);国家“九七三”计划项目(批准号:2010CB923302)资助
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利用Pt置换取代经欠电位沉积的亚单层Cu的方法,制备了不同组成的Pd/Pt二元合金电极(用Pd/Ptx表示,x表示Pt置换取代欠电位沉积Cu过程的次数),并对其表面元素组成和氧还原性能进行了表征.在控制欠电位沉积Cu的下限电位恒定(0.34 V)的条件下,表面Pd/Pt的元素组成比通过重复Pt置换取代欠电位沉积Cu的次数(1～5次)来调控.光电子能谱(XPS)以及红外光谱实验结果表明,Pd/Ptx电极表面的Pd/Pt元素组成比随着Pt沉积次数的增加而增加,对Pd/Pt4电极,在电极表层约2～3 nm厚度内的Pt/Pd原子比为1∶4,最表层的Pt/Pd原子比为4∶1.循环伏安结果显示,随着Pt沉积次数的增加(1～5次),Pd/Ptx电极表面越来越不易氧化.氧还原测试结果显示,随着Pt沉积次数(1～4次)的增加,Pd/Ptx二元金属电极的氧还原活性依次增加,经过第3次沉积后其氧还原活性已优于纯Pt,而经4次以上沉积后其氧还原活性基本不变.在其它反应条件相同时,Pd/Pt4电极上氧还原的半波电位与纯Pt相比右移约25 mV.可初步认为Pd/Ptx二元金属体系氧还原性能的改善主要源自表层Pd原子让邻近的Pt原子上含氧物种的吸附能降低.
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