1918年秋，为了筹备新民学会会员赴法勤工俭学，毛泽东第一次来到北京，认识了北京大学图书馆主任李大钊，并被安排到该馆当一名助理员。在这时，毛泽东开始接受马克思主义。他怀着极大的热情阅读李大钊的《庶民的胜利》《布尔什维主义的胜利》等歌颂俄国十月革命和宣传马克思主义的文章，还积极参加北大的各种学术活动。他后来回忆说：“我在李大钊手下，在国立北京大学当图书馆助理员的时候，就迅速地朝着马克思主义的方向发展。”可见李大钊的共产主义世界观对此时的毛泽东影响之大。
　　1919年5月，五四浪潮席卷全国各地。中旬，北京学生联合会派邓中夏回湖南联络，向毛泽东等介绍北京学生运动的情况，商量改组现在的湖南学生联合会，以便发动湖南学生响应。作为在俄国十月革命影响下发生、揭开我国新民主主义革命序幕的反帝反封建运动，五四运动推动了马克思列宁主义在中国的传播，也使在长沙的毛泽东受到思想上的洗礼。他认识到，改造中国则必须从思想上唤起民众，此后，他以犀利的笔锋，写下大量的讨伐帝国主义、封建主义的檄文，毛泽东的名字频频见诸《新湖南》《女界钟》《大公报》等报刊。
　　为了开展湖南的革命运动，提高群众的政治觉悟，发表自己的政见，湖南学联和毛泽东决定在长沙创办刊物。由此，1919年7月14日，《湘江评论》创刊号出刊。毛泽东在该报发表的重要论文，首推《民众的大联合》一文。在该文中，他详细论述人民必须联合、团结、组织起来以和有组织的统治阶级对抗的极端重要性，第一次公开赞扬俄国十月革命及其影响。《湘江评论》出版后，引起社会各方面的重视，大大地推动和加强了学生运动，推动了知识界、教育文化界走向进步、走向革命。8月中旬，《湘江评论》第五期刚刚印出，便被湖南督军张敬尧以宣传“过激主义”之罪名查禁，被迫停办。湖南学联也同时被强行解散。毛泽东和学联的工作人员搬到岳麓山湖南大学筹备处，继续从事革命活动。
　　毛泽东注重实践的风格在此时即有体现。1919年下半年，根据当时统治集团内部分裂的形势，毛泽东发起驱逐督军张敬尧的斗争，这场斗争是五四运动的继续和发展。1919年12月18日，毛泽东率领“驱张”代表团第二次到达北京。作为请愿代表，毛泽东义正词严地向国务总理靳云鹏提出“驱张”要求。毛泽东的名字频现报端，他的政治才干逐渐为世人瞩目。在京期间，毛泽东拜访李大钊时，李特意向他推荐一批有关共产主义和俄国十月革命的中文书籍。李大钊推荐的这些书，对毛泽东世界观的转变产生极为深刻的影响，确立了他的马克思主义信仰。从这时起，他就坚定地走上马克思主义道路。这一时期，毛泽东与李大钊深入地研究讨论关于十月革命和马列主义著作，与刚刚建立的马克思学说研究会的一些发起人如邓中夏、高君宇、罗章龙等交往频繁。毛泽东回忆说：我第二次到北京，读了许多关于俄国近况的书，我热切地搜寻当时所能找到的中文共产主义文献……有三本书特别深刻地铭刻在我的心中，建立起我对马克思主义的信仰。这三本书是：陈望道译的《共产党宣言》，这是用中文出版的第一本马克思主义的书，考茨基的《阶级斗争》，以及柯卡普著的《社会主义史》。从一个革命民主主义者转变成为一个马克思主义者，这是毛泽东思想发展中的一次极具重大意义的飞跃。
　　1920年夏天，毛泽东回到了长沙，组织了马克思主义研究会。1920年8月间，毛泽东又联合一些同志和教育界进步人士组织“俄罗斯研究会”，发起留俄勤工俭学运动，使湖南一些进步青年得以到苏联留学（其中有任弼时、萧劲光等）。1920年秋，毛泽东在编辑《新民学会会员通信集》时，在其后面加了一段话，指出“驱张”等运动都只是一种权宜之计，要从根本上改造社会，中国必须有一个能够实现社会改造的坚固组织。10月，毛泽东在湖南建立社会主义青年团，许多新民学会的会员入团。毛泽东的这些革命活动，为传播马克思主义，同时为在中国建立共产党做了各种准备。12月底，萧子升从法国回国，带来蔡和森写给毛泽东的长信。蔡和森在信中详述成立共产党之必要，主张“明目张胆正式成立一个中国共产党”。毛泽东随即步入参与发起成立中国共产党的大革命时期。