水不仅是自然界中生化反应的介质,还是人们梦寐以求的绿色溶剂。水相催化研究已有较长的历史,学术界和工业界均有出色的工作,例如水相氢甲酰化、Wacker反应、H2O2氧化等已应用于工业化生产。然而,对于众多的化学反应来说,这些例子仍是少数。制约水相催化的一个关键因素是:水对大多数有机物溶解性差,反应体系通常是有机物(油)、水两相或油、水、固三相(甚至四相),反应物与催化剂接触困难。研究者通常采用加入共溶剂、相转移催化剂等方法来提高水相反应效率,但是这些额外添加物的引入给产品纯化带来困难。本课题组把突破点放在固体催化剂的设计与制备上,即通过调控催化剂本身表面性质与结构来增加反应界面,提高水相反应效率,取得了如下研究进展:通过催化剂表面微环境调控制备出了氯代芳烃水相Suzuki偶联的催化剂;通过区域选择性修饰制备出了具有亲水壳/疏水核的催化剂,不仅实现固体颗粒的水中高度分散,还增强了对水中有机反应物的富聚,提高水相催化效率;通过表面双功能修饰制备出了可控相转移和界面活性纳米催化剂,不仅提高了反应效率,还解决了贵金属纳米催化剂原位分离再循环使用的难题,并发现了新奇的界面催化效应。我们的研究成果表明,水相催化可能在工业生产领域有着良好的应用前景。