【摘 要】
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随着金属纳米催化剂广泛使用,Pt、Pd等金属催化剂表面在催化反应中的几何与电子作用日趋成为近十年来催化剂机理研究的热点.但由于实际催化反应中表面的复杂性,目前表征
【机 构】
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武汉大学化学与分子科学学院,湖北武汉,430072
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随着金属纳米催化剂广泛使用,Pt、Pd等金属催化剂表面在催化反应中的几何与电子作用日趋成为近十年来催化剂机理研究的热点.但由于实际催化反应中表面的复杂性,目前表征手段仍相对匮乏.通过使用液体核磁共振技术(NMR),我们首次在水溶液中定量地观察到甲酸根(HCOO-)在Pd纳米粒子表面的吸附态：桥式吸附、单位点吸附和多位点吸附.通过对一系列尺寸的Pd球形纳米粒子表面的HCOO-吸附行为的研究,我们发现尺寸越小的Pd纳米粒子表面的HCOO-具备更高的化学位移,表明其对HCOO-具有更强的吸附作用.1而几何因素对HCOO-的影响则通过研究HCOO-在具有统一晶面的Pd纳米晶表面来实现.结果表明,在由6个{100}晶面构成的Pd立方体表面,因为原子间距的不同而产生了两种桥式吸附态,并且因为立方体表面具有较大比例的平面结构,这两种桥式吸附态的比例也高于其它吸附态,而只具有一种原子间距的{111}平面上只有一种桥式吸附状态.
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