磁性可见光催化剂CuFe2O4,CuFe2O4/AgBr的制备及其光催化性能研究

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近年来,染料废水和抗生素制药废水严重危害了水体环境与人类的健康,从而引起了社会的广泛关注。半导体光催化氧化技术因其具有独特的优势:反应条件温和,无毒无害,环境友好,并且可以直接的利用太阳光作为能源,因此在处理染料及抗生素制药废水方面展现了良好的应用前景。然而,目前在光催化处理水中微量有机污染物方面主要存在效率低、催化剂不稳定以及催化剂不易回收等方面的缺陷。因此,研制出一种新型,高效,易回收的光催化材料是目前的研究关键。本文制备了CuFe2O4和CuFe2O4/AgBr磁性复合光催化剂,利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)和振动样品磁强计(VSM)对所制备的催化剂的结构、形貌等进行表征,并在模拟太阳光下分别以甲基橙(MO)和盐酸四环素(TCH)作为目标污染物,对所制备的光催化剂的光催化性能进行对比探究。本论文的主要研究内容如下:1.以Cu(NO32·3H2O和Fe(NO33·9H2O为原料,分别采用溶胶-凝胶法、化学共沉淀法和水热法,制备了CuFe2O4光催化剂,并对其进行表征;2.以MO为目标污染物,在反应体系中加入H2O2,考察了合成方法、表面活性剂和络合剂、H2O2的浓度、MO的初始浓度、催化剂用量、无机盐的种类及浓度对产物光催化性能的影响。研究表明,合成方法对最后产物的光催化性能影响较大,具体排序为:溶胶-凝胶法>化学共沉淀法>水热法。溶胶-凝胶法中选用不同的络合剂所合成产物对于MO的脱色速率有影响而对脱色率影响不大,在模拟太阳光的照射下,选用的三种络合剂所合成的产物两个小时对MO的脱色率均能达到98%以上。另外,H2O2的浓度,MO的初始浓度以及光催化剂用量对MO的脱色率均有不同程度的影响。采用溶胶-凝胶法,以酒石酸为络合剂时,H2O2的浓度为80 mmol/L,MO溶液的浓度为20 mg/L,催化剂的浓度为1.00 g/L时,MO的脱色率最高,在模拟太阳光下照射两个小时达到99%。3.以酒石酸作为络合剂,采用水热法制备了p-n型CuFe2O4/AgBr异质结光催化剂,用于降解盐酸四环素模拟的抗生素废水,当铁酸铜的质量分数为40%,盐酸四环素的浓度为20 mg/L,光催化剂的浓度为2.00 g/L时,盐酸四环素的降解率最高,在350 W氙灯模拟太阳光下照射2 h,降解率达到93%。文章最后对光催化降解TCH的动力学和可能的机理进行了进一步探究。
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