当今固体化学的一个重要领域是如何实现对无机功能材料的电学行为乃至自旋行为的有效调控,进而促进无机功能材料在电化学、能源存储与转化、催化和自旋电子器件等领域的应用。低维功能固体,特别是具有一维原子链结构和二维原子面结构的材料体系,为从结构角度出发调控无机材料功能性提供了新的理想材料平台。我们将阐述近年来基于一维原子链结构和二维原子面结构实现对材料电学及自旋行为调控的新方法。对于具有一维钒原子链结构的金红石相二氧化钒,通过在金红石结构的隧道结构中掺入氢离子的方式向钒氧框架结构中注入电子,获得了在室温下稳定的金属态金红石相二氧化钒;对于具有二维原子面结构的层状二硫化钛,利用引入的氢原子向单层S-Ti-S骨架注入电子使其二维晶格的强电子关联作用增强,获得了具有超高电导率的类石墨烯导电薄膜。在此基础上,我们还利用系列方法实现了无机功能固体的自旋行为调控,其中包括利用拓扑结构转变方法成功实现了高铁磁饱和磁化强度的二维材料的制备,以及通过氢化方法和阴离子掺杂方法实现了二维纳米材料体系磁电输运的调控。