【摘 要】
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以可再生的生物质为原料合成燃料和能源化学品是目前国际催化领域的研究热点。在本工作中,我们首次采用 Mo,W,Re 改性的Ir/SiO2 催化剂在比较温和的条件下实现了四氢糠醇(THFA)到1,5-戊二醇的髙效选择性转化。在考察的催化剂中以Ir-MoOx/SiO2 活性最好。同时我们还考察了反应物浓度、氢气压力、溶剂、催化剂载体、反应温度等因素对Ir-MoOx/SiO2 催化剂活性和选择性的影响规律
【机 构】
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中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连116023 中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连1160
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以可再生的生物质为原料合成燃料和能源化学品是目前国际催化领域的研究热点。在本工作中,我们首次采用 Mo,W,Re 改性的Ir/SiO2 催化剂在比较温和的条件下实现了四氢糠醇(THFA)到1,5-戊二醇的髙效选择性转化。在考察的催化剂中以Ir-MoOx/SiO2 活性最好。同时我们还考察了反应物浓度、氢气压力、溶剂、催化剂载体、反应温度等因素对Ir-MoOx/SiO2 催化剂活性和选择性的影响规律,并通过一系列物理化学表征对Mo 的促进作用进行了解释。
其他文献
纤维素是地球上数量最大的可再生性有机质，将纤维素酶固定化后降解纤维素是获得燃料、化工原料的重要步骤之一。纤维素的降解可以通过纤维素酶来进行，且实践证明固定化纤维素酶是提高其使用效率、降低生产成本的一种十分有效的方法，因此成为国内外研究的热点[1]。
5-羟甲基糠醛(5-HMF)是一种重要的生物质基平台化合物，其结构中含有羟甲基、醛基和呋喃环等活泼基团，可转化生成高附加值化学品以及液体燃料[1].5-HMF 合成及衍生化过程中，这些活泼基团易导致聚合、呋喃环开环等副反应，从而降低5-HMF 收率及利用效率[2]；但5-HMF与低级醇的醚化衍生化，可减少腐黑物的生成[3].
为了克服目前生物柴油的生产过程中由于使用均相碱所引起的后续处理复杂化问题，使用固体碱催化剂是一种良好的解决方法[1]。本文主要研究了镧含量对镧锌铝混合氧化物[xLa/Zn(Al)O]的酯交换制备生物柴油催化活性的影响。所述的催化剂是以共沉淀法制备其前驱体，沉淀产物经洗涤、过滤、烘干，再将其在700℃焙烧得到。
选择氧化纤维素制葡萄糖酸是生物质有效利用途径之一.研究发现杂多酸铯盐负载金Au/CsxH3-xPW12O40(x = 1.2-3.0)催化剂在水介质氧气氛下能高效催化纤维二糖及纤维素氧化获得葡萄糖酸.催化剂中金的尺寸及载体的酸性是影响催化性能的两个关键因素.酸性越强越利于纤维二糖水解,同时也会促进葡萄糖酸从催化剂表面脱附避免深度转化,提高产物的选择性；金粒径越小,中间产物葡萄糖的氧化速率越快,生成
随着生物柴油行业的飞速发展,以每生产10 吨生物柴油副产1 吨甘油的代价造成了大量的甘油富集1.将这些过剩的甘油作为平台化合物转化为具有高附加值的化学品,不仅可以增长生物柴油的产业链,提高其产业经济性；同时对其他生物质多元醇的转化也具有指导意义.迄今为止,文献报道的甘油氢解产物以热力学稳定的1,2-丙二醇为主,而选择性获得1,3-丙二醇的难度较大2.
在能源与环境问题日益严峻的今天，生物质催化转化制备大宗能源化学品具有重要意义[1-5]。近年来，我们研究发现了纤维素能够直接催化转化高选择性制乙二醇[3-5]。葡萄糖是构成纤维素的基本单元，具有优良的水溶性因而在大规模的化工过程中更易于操作。另一方面，葡萄糖比纤维素的化学反应活性更高，因而也有可能在更温和的反应温度下实现催化转化为乙二醇。
本工作考察了一系列固体碱催化剂上木质纤维素衍生物—丁醛无溶剂自身羟醛缩合制备2-乙基己烯醛反应,通过对比发现镁铝水滑石催化剂对该反应具有较高的活性。并且考察了镁铝比,反应温度,催化剂用量对镁铝水滑石表面丁醛转化率和2-乙基己烯醛的影响。在150℃,催化剂用量2％,反应时间5h 的条件下,以镁铝比为5的水滑石为催化剂获得了94％的丁醛转化率和99％2-乙基己烯醛选择性。
随着石油资源的逐渐枯竭和环境问题的日益恶化,固体酸催化剂在生物质转化中受到了越来越广泛的关注；特别是含有磺酸根的磺化炭材料已被普遍认为是一种高效的环境友好固体酸催化剂1,2.与无机氧化物或离子交换树脂相比,磺化炭材料的成本低,酸性强；但磺化过程通常需采用浓酸,使其后处理对环境造成一定的负担3.