自然界生物材料普遍采用刚柔梯度设计来实现各种表界面的力学功能,从而最大程度地减小不同材料间由于力学性能不匹配形成的失配应力。然而,目前各种梯度材料的制备方法都存在弊端,很难应用于表界面材料(通常为小尺度)的仿生。本文结合理论计算和实验验证,发展了一套基于磁场调控的可控功能梯度纳米复合材料的制备方法,实现了多种刚柔梯度表界面的仿生制备,并验证了梯度设计对提高其力学性能的极大优势。该方法通过外加磁场,驱动磁性纳米增强颗粒在聚合物流体中的移动,进而得到颗粒在基体内的梯度分布,结合光聚合技术,制备梯度聚合物基纳米复合材料。基于该方法,我们以两种典型的生物表界面为原型:瓢虫的梯度粘附刚毛和牙齿的梯度本釉结构,设计和研制出外柔内刚的仿生粘附微柱阵列(图1a)和外刚内柔的仿生耐磨涂层(图1b)。结合力学表征与测试,发现梯度结构能够很好地规避传统均质结构中存在的力学性能互斥的问题,进而将微柱阵列的接触柔性和结构稳定性,以及涂层的表面耐磨性及其与基底的界面耐久性有机地结合起来,实现力学性能的优化。我们的研究为认识生物体结构—功能关系及仿生表界面的力学优化提供了新的思路,为更多仿生异质材料的开发与制备提供了途径。