氮氧化物是柴油车尾气中的主要污染物之一,氨气选择性催化还原技术是脱除NOx最有效的方法,其中催化剂的研发是核心技术。铜基分子筛催化剂因表现出优异的脱硝性能而成为目前研究的重点。本文制备了一种廉价环保型的Cu-SSZ-13分子筛,针对该催化剂脱硝活性及抗毒性能的局限性,又用过渡金属元素负载对其进行了改性,并系统地研究了改性Cu-SSZ-13催化剂的脱硝性能。首先以价廉的铜铵络合物为模板剂,采用“一步水热法”合成Cu-SSZ-13分子筛。该催化剂在空速为100,000h"1、温度为200℃-400℃时,NO的转化率达到90%以上。XRD和BET结果表明该催化剂具有SSZ-13的特征峰和很高的结晶度,而且较大的比表面积和孔容符合微孔结构特征,有利于气体吸附。SEM结果显示该催化剂具有规则的六面体形貌。EPR和H2-TPR结果表明该催化剂具有良好的氧化还原性能,其中孤立的Cu2+是主要的活性物种。其次,为了拓宽活性温度窗口以应对复杂多变的机动车尾气组分和温度。用过渡金属Fe和Ce对Cu-SSZ-13进行改性。同时考察了三种不同的负载方法对脱硝活性的影响,结果发现液体离子交换法制备的催化剂性能最好。从XRD和SEM结果中发现Fe/Cu-SSZ-13、Ce/Cu-SSZ-13和Cu-SSZ-13显示出相同的特征峰和形貌,表明金属负载并不能改变催化剂的晶型结构和表面形貌。然而H2-TPR、XPS和UV-Vis DRS分析发现离子改性丰富了铁和铈的活性物种,低氧化价态的金属离子比例增多,使得氧空缺位增多,促进NO到N02的氧化,加速快速SCR反应速率。而且过渡金属物种的还原峰出现,增强了催化剂的氧化还原能力。原位红外对Fe/Cu-SSZ-13脱硝机理的研究结果发现在低温NH3-SCR反应中,NH3吸附于Br(?)nsted和Lewis酸位,NO+02吸附于催化剂上反应生成cis-N2O22-、NO+和NO3-重要活性中间体,然后被NH3还原主要生成N2。最后对催化剂的脱硝活性、选择性、抗高空速性能、抗中毒性能、水热稳定活性及原料气对活性的影响进行了探究。Fe/Cu-SSZ-13在高空速150,000h-1、400℃以上时仍表现出85%以上的NO转化率,提高了高温催化活性；而Ce的负载则提高了200℃以下的低温催化活性。改性后的催化剂N2选择性在测试温度范围内接近100%,抗水热稳定性也得到提高,而且抗积碳、耐水抗硫中毒性能也进一步提高,在300℃、100mg/LSO2、5%H2O、5%C2H4和5%C02存在时仍能表现出90%以上的NO转化率。过渡金属的负载抑制了NH4HSO4和(NH4)2SO4的生成,但会生成少量的金属硫酸盐,导致催化剂不能完全抗硫中毒。