大气臭氧前体物NOx和VOCs排放控制关键技术

来源 :第19届中国大气环境科学与技术大会暨中国环境科学学会大气环境分会2012年学术年会 | 被引量 : 0次 | 上传用户:luke_2013
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  随着我国氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)排放量的持续增加,使大气中二次污染物臭氧(O3)和可吸入微细粒子(PM2.5)浓度居高难下,并时常造成灰霾天气,对人体健康和生态环境造成巨大危害,严重阻碍城市和区域的可持续发展.为了有效遏制大气二次污染物O3 和PM2.5 浓度增长,改善区域性空气质量,必须从源头对生成二次污染物的前体物NOx 和VOCs 加以控制.围绕国家NOx 减排核心技术需求,开发了燃煤烟气高强度低钒高效脱硝催化剂.通过用掺杂氧化还原能力较强的稀土元素,研制了一系列的低钒和无钒SCR 催化剂.Ce 的掺杂能够提高V2O5-WO3/TiO2 催化剂表面的Br?nsted 酸位强度,增加了更多的表面氧空位.进一步通过Fe3+取代WO3,设计了低成本、具有双活性中心(Fe3+和V5+)脱硝催化剂,在250-400 oC 具有优异的SCR 活性、N2 选择性和抗水抗硫能力.在优化设计活性组分的基础上,合成了钛硅钨复合氧化物载体原材料,显著提高了催化剂的强度和稳定性.提出了低温脱硝技术思路,揭示了低温催化剂上NH3-SCR 反应机制,发现并凝炼出决定催化活性的主控因素.锰氧化物的晶体结构会造成其对NO 的吸附和NH3 的活化能力的显著差异,从而导致NO 在锰氧化物表面选择性还原的反应路径不同,引起其低温SCR 活性的差异.甲醛、乙醛及醇类、酸类等含氧有机物是室内污染的主要化学成分,又是生物燃料汽车尾气排放中的主要非常规污染物.提出了可控结构的2×2 锰氧化物的八面体分子筛纳米棒制备方法,制备了疏水性多孔分子筛纳米棒OMS-2,在OMS-2 负载适量贵金属Pt 低温下可起活并氧化甲醛.申请者揭示了催化剂的晶体结构是影响催化剂活性的关键因素,同样OMS-2 在乙醇氧化反应中表现出优异性能,且结构的特殊性使其具备非常好的抗水性能.研究反应过程发现,乙醛是主要的中间产物,有少量甲醛产生,没有乙酸产生.基于原位分析,阐明了OMS-2 完全氧化乙醇机制,乙醇首先在Mn4+-O活性位上部分氧化为乙醛,进一步在Lewis 酸位上完全氧化.在此基础上,用一种简单的热处理方法在HMO 纳米棒的孔道内成功合成一串具有单原子结构的Ag 催化剂.这种具有单原子结构的Ag 催化剂对晶格氧和分子氧都显示出了极强的反应活性,在较低温度下显示出了非常优异的甲醛氧化活性.
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