明胶溶液凝胶化过程的动态不均匀性

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凝胶化是物质液-固转变的重要途径,体系的运动越来越慢,表现出空间和时间上的动态不均匀分布。利用探针粒子示踪微流变法对明胶溶液的非平衡等温凝胶化过程的动态不均匀性进行了观测。通过广义Stokes-Einstein关系由均方位移曲线得到动态模量,按照Winter判据确定了临界凝胶时间。试样的凝胶化过程具有time–cure time叠加性,凝胶点前、后不同凝胶化时间的均方位移曲线能分别叠成主曲线。通过非高斯因子α2对探针粒子位移分布的非高斯性进行表征,发现凝胶化过程体系的动态不均匀性发生多次波动,且在不同温度下的等温凝胶化过程均发现类似的波动行为。统计表明这种波动主要来自大尺度的空间不均匀性,为凝胶化过程中体系的相关长度与探针粒子的探测长度之间的耦合。为了进一步探究动态不均匀性在空间和时间上的相关,计算了4点相关函数和极化率。结果表明,凝胶化前、后体系的快、慢松弛有不同的规律。
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