茶沉淀是限制茶饮料产业发展的关键技术瓶颈之一，但目前其形成机制尚未明确。本课题组前期研究发现，在天然荼汤中，荼多酚等组分会自发聚集形成特定直径的纳米胶粒，各胶粒随茶汤浓度增大、环境温度降低而絮凝、沉降形成沉淀颗粒。为深入探究绿茶沉淀形成机理，本研究以云南大叶种绿茶为材料，采用超滤法、离心法分离荼汤纳米聚集体与沉淀颗粒，系统比较儿茶素、生物碱等主要理化组分在两类粒子的分布比例，探讨各组分在纳米聚集体转变为沉淀颗粒过程中的作用。结果表明：儿茶素、生物碱、蛋白质与Ca2+对纳米聚集体沉淀起促进作用，而糖、氨基酸和没食子酸起阻滞作用；儿茶素的酯型、焦酚型结构利于其促进纳米聚集体沉淀，但其分子C2-C3异构化影响较小；咖啡碱的促沉淀作用高于可可碱、茶碱，说明甲基可能是生物碱促进纳米聚集体沉淀的主要基团。本研究创新性地从天然茶汤纳米聚集体角度，探讨绿茶沉淀形成的分子互作机制，为茶等植物饮料沉淀机理研究提供了新思路。