以C02为主的温室气体的大量排放,给全球环境造成的危害日益严重,如何控制和减少C02的排放已成为全世界关注的焦点问题之一。近年来,C02捕集技术层出不穷,一种采用碱金属基固体吸收剂捕集烟气中C02的技术逐渐成为世界各国学者的研究热点之一,表现出广阔的应用前景。其中,钠基吸收剂资源丰富、价格低廉,但存在与CO2的反应活性低、吸收速率慢、CO2脱除效果不理想等问题,阻碍了该技术的发展。针对钠基吸收剂的上述问题,本文进行了相应的研究：(1)考察了分析纯Na2CO3和以NaHCO3为前驱物制备的钠基碳酸盐的碳酸化反应特性。相比分析纯Na2CO3,以NaHCO3为前驱物得到的Na2CO3碳酸化反应速牢增大、转化率提高到73.9%。由于碳酸化反应为放热反应,而以NaHCO3为前驱物得到的Na2CO3微观结构散热性差,因此反应产物除了NaHCO3,还有Na2CO3·3NaHCO3生成。通过考察各样品的微观结构特征研究碳酸化反应机理,发现吸收剂碳酸化反应特性的差异主要是由于微观结构上的差异所致。(2)综合研究了以硅藻土、SiO2、ZrO2、TiO2和γ-Al2O3为载体的负载型钠基吸收剂的微观结构和碳酸化反应特性。发现以γ-Al2O3为载体能使吸收剂的微观结构得到显著改善,Na2CO3和以NaHCO3为前驱物负载后均表现出较好的碳酸化反应特性,碳酸化转化率达到85%左右。对比分析了Na2CO3负载量对吸收剂碳酸化反应特性的影响,发现负载量在20%左右时,碳酸化反应时间短、反应转化率高、CO2吸收量大。(3)系统研究了Na2CO3/Al2O3吸收剂的碳酸化反应和再生反应特性及机理。研究并获得了温度和水蒸气浓度对Na2CO3/Al2O3吸收剂碳酸化反应特性的影响规律。Na2CO3/Al2O3吸收剂的碳酸化反应温度区间较窄,吸收剂的C02吸收容量随碳酸化反应温度的不同而变化极大,在试验温度范围内,80℃时最低为10mg CO2/g,60℃时最高为 80.5 mg CO2/g。反应气氛中H20浓度变化对碳酸化反应影响显著,H20浓度为3%-21%时碳酸化转化率由7%升高至90%。探索了Na2CO3/Al2O3吸收剂的再生反应机理,发现吸收剂的再生过程与NaHCO3的热分解过程相类似,在200℃的再生温度下再生转化率接近100%。(4)首次提出掺杂Ti02改善Na2CO3/Al2O3吸收剂的碳酸化反应特性,研究并获得了TiO2及其掺杂量对复合Na2CO3/Al2O3碳酸化反应特性的影响规律,发现掺杂1%的Ti02后,复合吸收剂的C02吸收容量提高26%、碳酸化转化率至少提高25%,碳酸化反应速率明显提高,碳酸化反应时间缩短。碳酸化反应产物为NaHCO3和Na2CO3·3NaHCO3。结合XPS和FTIR探究了TiO2分子的表面特性,揭示了Ti02分子极性及表面活性羟基团对碳酸化反应的促进机理,分析了双产物的生成原因。基于TiO2对复合Na2CO3/Al2O3吸收剂的改性机理,进一步提出采用TiO(OH)2作为掺杂剂改性。研究并获得了TiO(OH)2及其掺杂量对复合Na2CO3/Al2O3碳酸化反应特性的影响规律,发现掺杂5%的TiO(OH)2后,复合吸收剂的碳酸化反应特性亦有明显改善,反应速率明显提高。TiO(OH)2复合改性吸收剂的碳酸化反应产物与Ti02复合改性吸收剂相同。发现Ti02和TiO(OH)2本身在反应前后保持稳定,无其他含Ti化合物生成。探索了两种复合改性吸收剂的再生反应机理,证明Ti02和TiO(OH)2的掺杂不影响吸收剂的再生,发现Na2CO3·3NaHCO3的分解特性与NaHC03类似,在200℃内能完全分解。(5)首次提出采用MgO作为掺杂剂改性Na2CO3/Al2O3吸收剂。发现该复合吸收剂为双活性组分吸收剂,掺杂的MgO在有水蒸汽存在的气氛中,低温下(60℃)亦能吸收CO2,生成Mg6Al2CO3(OH)16·4H2O。研究并获得了MgO及其掺杂量对复合Na2CO3/Al2O3 碳酸化反应特性的影响规律,发现掺杂5%的MgO能有效提高吸收剂的CO2吸收能力、带来更快的反应速率和更高的碳酸化转化率。探讨了Mg6Al2CO3(OH)16·4H2O的生成对Na2CO3碳酸化反应的促进机理。探索了复合吸收剂的再生反应机理,通过选取不同的再生温度,探究了新产物Mg6Al2CO3(OH)16·4H2O的再生特性,发现Mg6Al2CO3(OH)16·4H2O需在310℃-400℃才能完全分解为基础氧化物。但由于Mg6Al2CO3(OH)16·4H2O对碳酸化反应具有促进作用,故无需提高再生温度以分解Mg6Al2CO3(OH)16·4H2O,再生温度仍选择200℃。(6)对比研究了Na2CO3/Al2O3吸收剂和各复合吸收剂在流化床中的碳酸化/再生特性和循环反应特性。发现三种复合吸收剂的碳酸化反应速率明显高于Na2CO3/Al2O3吸收剂,特别是在碳酸化反应的前10 min内。发现随循环次数增加,Na2CO3/Al2O3吸收剂和三种复合吸收剂的C02吸收容量均略有衰减,Na2CO3/Al2O3吸收剂的碳酸化反应时间明显增加,而三种复合吸收剂的碳酸化反应时间增加缓慢。四种吸收剂的再生转化率几乎均接近100%,微观结构在循环反应中保持稳定。三种复合Na2CO3/Al2O3吸收剂均表现出稳定的循环反应特性。