【摘 要】
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ZIFs (ZeoliticImidazolate Frameworks,咪唑类沸石结构)材料大多以有机或无机多孔载体支撑的形式,应用于分离过程.ZIFs是膜层材料最佳候选之一,主要是因为它有着优异的化学稳定性和热稳定性.在上世纪末O.M.Yaghi首次提出并报道了MOF-5材料[1],然后Williams又合成了HKUST-1[2],再之后MOFs材料的相关研究报道便如雨后春笋般的涌现出来[3,
【机 构】
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北京化工大学化学工程学院,北京,100029
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ZIFs (ZeoliticImidazolate Frameworks,咪唑类沸石结构)材料大多以有机或无机多孔载体支撑的形式,应用于分离过程.ZIFs是膜层材料最佳候选之一,主要是因为它有着优异的化学稳定性和热稳定性.在上世纪末O.M.Yaghi首次提出并报道了MOF-5材料[1],然后Williams又合成了HKUST-1[2],再之后MOFs材料的相关研究报道便如雨后春笋般的涌现出来[3,4].ZIFs主要是以咪唑或咪唑的衍生物为双齿桥连配体通过N原子与过渡金属Zn/Co等组装形成的配位聚合物.目前已报道的咪唑类有机配体己达16种[5].目前依据膜合成过程中采用载体表面处理方法的不同,制备膜的方法主要分为三大类：原位合成法,表面改性修饰诱导成膜法和晶种二次法诱导成膜法.晶种二次诱导成膜法,也叫做晶种法.二次生长法制备沸石分子筛膜层时,首先需要选择与载体表面孔径相匹配的晶种,然后通过常温浸渍提拉、真空涂晶、湿涂法、擦涂法、热浸渍涂晶等方法将晶种引入到载体的表面上,之后通过一定温度的固化,使得晶种层和载体表面通过键合力[6,7]比较好地结合在一起.M.A.Carreon课题小组[8]采用晶种二次诱导成膜法合成ZIF-8膜,采用擦涂晶种的方式将晶种形成到管式载体内表面,然后再进行二次溶剂热合成,得到高通量的ZIF-8膜,虽然其膜层表面的形状没有显示出整齐的ZIF-8晶体,但是其膜层气体通量很高,几乎与载体的通量差不多,在CO2的通量为1.69×10-5mol·m-2·s-1·Pa-1下,CO2/CH4分离性能可达到7.除了采用原位合成法,反扩散控制法修复制备高性能膜层之外,H.-K.Jeong课题组还采用了晶种二次诱导的方式合成了对丙稀/丙烯体系有高分离性能的ZIF-8膜层[9].本文通过尝试多种ZIF-8晶体的制备方法,选出可以制备出最纯ZIF-8晶体的方法.并且通过添加偶联剂的方式,让ZIF-8晶体在无机材料(陶瓷管)表面形成致密膜层,以适应用于气体分离的要求,为将来可以工业化应用的探索提供了有意义的帮助.
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