【摘 要】
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在硫化氢(H2S)的催化氧化去除反应中，钴氧化物催化剂首先与 H2S 反应转化为钴硫化物[1]：ComOn+nH2S → ComSn+ nH2O(1)而后通过氧气与钴硫化物反应再生并重复利用[1]：ComSn+
【机 构】
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中国科学院化学研究所,北京市海淀区中关村北一街2号,100190
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在硫化氢(H2S)的催化氧化去除反应中，钴氧化物催化剂首先与 H2S 反应转化为钴硫化物[1]：ComOn+nH2S → ComSn+ nH2O(1)而后通过氧气与钴硫化物反应再生并重复利用[1]：ComSn+ 3n/2O2→ ComOn+ nSO2(2)反应(1)和(2)均为氧-硫交换，然而反应机理尚不清晰，为了从分子层次上揭示H2S去除反应中钴氧化物与钴硫化物相互转化的机理，我们采用团簇方法对钴氧化物团簇负离子(ComOnˉ)及钴硫化物团簇负离子(ComSnˉ)的气相反应进行了细致研究[2-3].通过激光溅射法制备 ComOnˉ 和 ComSnˉ 团簇并研究其在快速流动管中的热碰撞反应.通过飞行时间质谱仪检测反应前后团簇离子的分布与强度.鉴于氧气16O2与S原子具有相同的质量数，为避免质谱峰简并影响团簇归属，实验中钴氧化物团簇制备所需氧气以及作为反应气的氧气均采用18O2同位素代替16O2.实验表明团簇ComOnˉ 和 ComSnˉ 的气相氧-硫交换反应都是热力学和动力学允许的.该气相团簇反应研究从微观上揭示了H2S催化氧化去除反应中钴氧化物转化和再生的机理.
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