基于H2O2催化预氧化NO的湿法烟气同时脱硫脱硝特性研究

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我国是一个煤炭消耗大国,煤炭燃烧过程中会产生大量的SO2和NOx等污染物,排入大气中的SO2和NOx会引起酸雨、光化学烟雾和臭氧层破坏等环境问题,严重危害人类的生产和生活。目前工业上广泛采用两种单一脱除技术的组合来控制氮氧化物和硫氧化物的排放,这种多技术的组合工艺往往存在设备投资高,占地面积大,系统复杂等缺点,因此,开发工艺简单、可靠的一体化多污染物同时脱除技术具有十分重要的意义。本课题组提出了一种利用在气相中催化H2O2分解产生的具有强氧化性的.OH自由基,将烟气中的NO氧化为易溶于水的高价氮氧化物,之后采用氨基吸收液进行脱硫脱硝的新工艺,本文主要在自主设计的实验台上,在不同的实验条件下,对两种不同载体的铁基催化剂在H2O2催化预氧化NO实现脱硝及同时脱硫脱硝实验中的性能进行了对比研究。采用溶胶-凝胶法制备了纯Fe2O3以及不同Fe2O3质量百分比的Fe2O3/SiO2和Fe2O3/Al2O3催化剂,并借助FTIR、XRD、BET、H2-TPR及SEM等表征手段对催化剂的颗粒结构特性,颗粒表面特性进行相关研究,表征结果表明:相比于纯Fe2O3催化剂,加入载体SiO2和Al2O3,可以有效地改善催化剂的微观结构;随着催化剂中Fe2O3负载质量百分比的增加,负载型催化剂表面的颗粒团聚不断加重,使得催化剂的比表面积出现一定程度的减小,但是催化剂表面的活性位点却不断增加。XRD分析显示,Fe203/Al203催化剂中含有一定量的Fe3O4。H202催化预氧化NO脱硝实验结果表明:催化剂的加入能够有效促进NO的脱除;对所有铁基催化剂,随着催化温度的升高,NO的脱除效率均呈现先升高后降低的趋势,最佳反应温度在180℃~220℃之间;随着H2O2浓度的增加,NO的脱除效率均不断升高;在相同的实验条件下,随着催化剂中Fe203负载质量百分比的增加,NO的脱除效率不断升高,但是,在同等Fe203负载条件下,Fe2O3/Al2O3催化剂可以获得比Fe2O3/SiO2催化剂更高的NO脱除效率。H2O2催化预氧化NO同时脱硫脱硝实验结果表明:在各种实验条件下,SO2均可以实现100%脱除;SO2的加入不影响催化剂的最佳反应温度;烟气中的SO2与NO之间存在对·OH自由基的竞争效应;烟气中的O2和CO2浓度的改变对脱硫脱硝效率无影响。脱硝、同时脱硫脱硝前后催化剂的变化表明:随着催化剂使用时间的延长,催化剂表面会生成硝酸盐和硫酸盐,但是两者的存在并没有使得催化剂的脱硝性能降低,甚至硫酸盐的生成可以在一定程度上提高NO的脱除效率。
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