【摘 要】
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采用共浸和连续浸渍法制备了一系列Pd-Me-NaZSM-5(Me=Cr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu,Zn,Mo,Zr等)催化剂.考察了其CO氧化催化性能,结果表明共浸法制备的各催化剂活性较好.详细考察了温度、Fe含量、氢气预还原、空速及水蒸气等对共浸Pd-Fe/NaZSM-5上CO氧化性能影响,并应用XRD,TEM和XPS等对其进行表征.结果表明:加入FeO可明显提高Pd/NaZSM-5活性有且
【机 构】
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中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室(兰州)
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采用共浸和连续浸渍法制备了一系列Pd-Me-NaZSM-5(Me=Cr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu,Zn,Mo,Zr等)催化剂.考察了其CO氧化催化性能,结果表明共浸法制备的各催化剂活性较好.详细考察了温度、Fe含量、氢气预还原、空速及水蒸气等对共浸Pd-Fe/NaZSM-5上CO氧化性能影响,并应用XRD,TEM和XPS等对其进行表征.结果表明:加入Fe<,2>O<,3>可明显提高Pd/NaZSM-5活性有且催化CO氧化的转化率随反应温度及Fe含量增加而增加;空速增加以及H<,2>预还原作用导致催化剂活性有所降低;催化剂对水蒸气较为敏感.XRD和TEM结果表明催化剂中Pd组分处于较高分散状态,以红铁矿形式存在的Fe<,2>O<,3>的引入促进了Pd物种在NaZSM-5上的分散.XPS分析证实Fe<,2>O<,3>与Pd物种间存在较强的相互作用,且催化剂表面Pd物种处于较高氧化状态.Pd的高分解及其与Fe<,2>O<,3>的相互协同作用是共浸催化剂具有高活性的关键因素.
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Ni组元的加入可以缓和电极在循环过程中的容量衰减,但最大放电容量有所降低;TiFeNi合金在高温条件下具有较高的放电容量,其中TiFeNi在30℃条件下,放电容量可以稳定在220mAh/g,而在70℃条件下可达293mAh/g.TiFe贮氢合金作为电池负极材料具有很大发展潜力.
对无氧条件下Pt/TiO光催化重整甲醇制氢的基本步骤进行简化,在同一体系中进行了光催化剂的合成和光催化制氢的两步反应.基于正交设计法对该复杂体系进行了分析,得到Pt载量、甲醇/水体积、灯距、前反应时间这四种影响因素的三个不同水平对放氢速率的影响.确定了最佳实验条件为Pt载量0.5﹪(mol)、甲醇/水体积比5:1、灯距12cm、前反应时间3h,分析结果表明Pt载量对放氢速率的影响最大.实验获得的最
察了不同载体担载的Ni催化剂催化甲烷裂解制氢的性能.结果表明,Ni-TiO和Ni-NbO具有优良的催化裂解甲烷制氢性能,其单位产氢量和Ni的担载量相关.TEM结果显示,Ni-TiO和Ni-NbO催化剂裂解甲烷产生纤维碳.
通过X射线衍射谱(XRD)、气态吸放氢行为(PCT曲线)、电化学充放电性能、电化学阻抗谱(EIS),本文考察了Ni添加对TiVMnCr储氢合金的电化学性能的影响.结果表明:TiVMnCr的电化学活性很差,在碱液中几乎不能放电,添加Ni之后得到了明显改善.随着Ni含量的增加,TiVMnCrNi(x=0~0.25)合金电极的放电容量先增大后减小,在x=0.15时达到最大值310mAh/g.
在Ar保护下用真空熔炼法合成了五种LaNiM(M=Al,Fe,Co,Mn,Cu)贮氢合金,用其制成的MH-Ni电池负极通过恒电流充/放电方法研究了其电化学性能.结果表明:LaNiFe电化学容量最高(290.8mAh/g);LaNiFe合金电极高倍率放电性能最优异,在以4200mA/g电流放电时,LaNiFe合金电极的放电容量仍可达15.8mAh/g,显示出良好的动力性能.
研究了MgNiSn和苯以及MgNiSn氢化物与苯分别组成的浆液的储氢性能,通过研究不同温度的下合金和氢化物分别对浆液吸氢速率的影响,发现氢化物比合金对浆液的反应速率的影响更为显著.温度对反应的影响特别明显,在反应釜中氢气压力为7MPa,反应釜桨搅拌速度为500r/min,温度为513k时合金和氢化物分别和苯组成的浆液表现出最佳的吸氢性能,其最大吸氢量分别达到了5.87wt﹪和6.02wt﹪添加Sn
通过共沉淀法制备了CuO/CeO系列催化剂,考察了CuO的含量对CuO/CeO催化剂选择性氧化富氢气体中CO催化性能的影响.结果表明,7.2mass﹪CuO/CeO催化剂呈现出最佳活性,在120-180℃范围内,CO转化率达到100﹪,选择性最高时可达90﹪.XRD和TPR测试结果表明,CuO与CeO之间较强的相互作用,促进了铜物种在CeO上的分散和还原性能,从而提高了催化剂对CO的氧化活性.
本文利用低温热分解法制备了CoO/TiO光催化剂.在用XRD和XPS等技术表征的基础上重点考察了Co在TiO表面的化学状态和催化剂光催化性能,以及不同Co担载量对光催化放氢速率的影响.研究表明,Co是以CoO分散于TiO表面,CoO的担载对TiO晶体结构和组成没有明显影响,适量CoO的担载对TiO光催化放氢速率有较大的提高(近2个数量级).Coo担载量对光催化放氢速率的影响很大,最佳担载量约为0.
采用机理模型和经验模型相结合的建模方法建立了一个5KW质子交换膜燃料电池堆实际装置的电化学模型.利用电池堆与单电池之间的内在关系,首先给出了单电池的数学描述,进而建立燃料电池堆的数学模型.其中包括热力学平衡电势、活化极化电势和欧姆极化电势等表达式,以及单电池内阻的经验公式.由于难以得到机理方程中的某些关键参数,因此采用实验设计,获得燃料电池堆的实验数据,运用线性回归的数学方法获得机理模型中活化极化
系统研究了(Ti-Cr)V(x=30,40,50,60);Ti/Cr=0.7-0.75)合金的微结构及储氢性能.XRD及SEM分析表明,当V含量x=30时,合金中由体心立方(BCC)结构的钒基固溶体主相和微量α-Ti第二相组成;当V含量增至x=40-50时,合金为单一的BCC相;当x=60时,合金中出现了C15型Laves第二相.储氢性能测试表明,随着V含量的增加,合金的活化性能下降;室温最大吸氢