【摘 要】
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目前,高放废液的安全处理与处置是制约核能可持续发展的关键,溶剂萃取法是当前从高放废液中分离锕系元素和长寿命裂变产物的主流技术.如何有效地从高放废液中分离锕系和
【机 构】
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中国科学院高能物理研究所,北京市石景山区玉泉路19号乙,100049
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目前,高放废液的安全处理与处置是制约核能可持续发展的关键,溶剂萃取法是当前从高放废液中分离锕系元素和长寿命裂变产物的主流技术.如何有效地从高放废液中分离锕系和镧系元素是乏燃料后处理流程的重要科学问题之一.新型镧锕元素高效分离配体的分子设计是当前高放废液处理的瓶颈问题.实验研究表明酰胺荚醚类萃取剂对三价锕系和镧系元素具有较强的萃取能力.我们采用相对论量子化学计算方法研究了酰胺荚醚类萃取剂TODGA(N,N,N,N-四辛基-3-氧戊二酰胺)及其衍生物DMDHOPDA对Am(Ⅲ),Cm(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)的萃取行为,并从分子水平上探索其萃取机理.研究发现：在硝酸溶液中,Am(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)可与这些配体形成1：1和2：1(配体：金属)型配合物.此类配合物中,配体主要通过C=O基团与金属原子配位,且金属原子与配体中氧原子之间形成的键主要为离子键.1：1型中性配合物ML(NO3)3(M=Am,Cm,Eu)是萃取过程中最稳定的配合物.热力学稳定性分析表明,溶剂化效应显著降低了酰胺荚醚类萃取剂对锕系和镧系元素的分离.与相关实验研究结论一致,此类萃取剂萃取Am(Ⅲ)的能力比Eu(Ⅲ)稍强,并且水溶液和有机溶剂中DMDHOPDA分离三价锕系和镧系元素的能力较强.这些研究对深入理解锕系元素的萃取分离过程以及高效锕系元素萃取剂的设计和筛选提供了理论基础.
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