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迄今为止,催化剂的电化学稳定性仍然是阻碍实现质子交换膜燃料电池产业化的重要影响因素之一。石墨烯(GNS)由于其独特的二维结构,使其具有高的比表面积、高的电导率及优异的电化学稳定性等特性,被认为是燃料电池金属催化剂最为理想的担体材料之一。然而,石墨烯表面的化学惰性及燃料电池工作过程中二维石墨烯难以保持结构的平整,导致担载的金属催化剂纳米颗粒具有较低的氧还原活性和电化学稳定性。在本项研究工作中,为了解决石墨烯的表面化学惰性问题,我们设计和构筑了功能化的石墨烯及杂原子掺杂石墨烯使金属纳米粒子更好地被沉积和分散于石墨烯表面,极大地提高了金属催化剂的氧还原活性及载体与金属间的相互作用力。例如,我们制备了磺酸基团接枝的石墨烯担载Pt催化剂。与纯石墨烯担载Pt催化剂及传统的Pt/C催化剂相比,该新型催化剂表现出了较高的催化活性及非常低的电化学活性面积衰减率。此外,还有一个更为重要的问题是需要解决在电极中石墨烯因发生堆叠或褶皱而引起的传质问题。为此,我们设计并构筑了三维的石墨烯/纳米碳及石墨烯/纳米陶瓷三名治结构、楔形结构及核壳结构等新型复合纳米单元,并作为金属催化剂载体应用于燃料电池催化,均展示出了较好的氧还原催化活性和极高的电化学稳定性。例如,制备的GNS@TiC核壳结构纳米复合物担载Pt催化剂表现出非常优异的氧还原催化活性及氧还原稳定性。经循环伏安加速1 5000圈后,线性扫描伏安曲线的半波电势几乎没有出现变化。不难看出,经结构调控的石墨烯将会在质子交换膜燃料电池及其它领域中具有非常重要的潜在应用价值。