【摘 要】
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甲烷是温室气体,苯是典型挥发性有机物。二者排放将造成大气污染,危害人身健康。催化氧化是消除甲烷和苯的有效途径,关键在于获得高效催化剂。贵金属具有优异的低温氧化活性[1],但其高温稳定性较差。往贵金属中掺杂一定量的其它金属制成双金属催化剂,则既可提高催化活性又能改善高温稳定性。本文总结了Pd-GaOx/Al2O3[2]和TiO2/PdW[3]催化剂的制备方法及其对甲烷和苯氧化的催化性能。在油胺体系中
【机 构】
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北京工业大学环境与能源工程学院化学化工系
【出 处】
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第十六届全国工业催化技术及应用年会论文集
论文部分内容阅读
甲烷是温室气体,苯是典型挥发性有机物。二者排放将造成大气污染,危害人身健康。催化氧化是消除甲烷和苯的有效途径,关键在于获得高效催化剂。贵金属具有优异的低温氧化活性[1],但其高温稳定性较差。往贵金属中掺杂一定量的其它金属制成双金属催化剂,则既可提高催化活性又能改善高温稳定性。本文总结了Pd-GaOx/Al2O3[2]和TiO2/PdW[3]催化剂的制备方法及其对甲烷和苯氧化的催化性能。在油胺体系中,采用液相共还原法制备了Pd5Ga3和Pd纳米晶,随后将其负载到γ-Al2O3上,经灼烧得到Pd-GaOx/Al2O3和Pd/Al2O3催化剂。Pd-GaOx双金属催化剂比负载单Pd催化剂对甲烷氧化反应表现出更优异的催化性能（T90%为372℃）。特别是经过750℃水热（HT）老化后,Pd-GaOx双金属催化剂上甲烷氧化的T90%为410℃,相比于负载单Pd催化剂（T90%为504℃）,显示出优异的水热稳定性。经水热老化后,Pd-GaOx双金属纳米粒子平均粒径由5.3±0.7 nm长至5.4±0.9 nm;而在负载单Pd催化剂上Pd颗粒的平均粒径由5.5±0.6 nm长大为40.3±9.6 nm（图1）。Pd-GaOx双金属催化剂表现较好的抗水抗CO2性能,在引入水汽和CO2之后Pd-GaOx双金属催化剂上甲烷转化率下降了30%,切断后活性恢复,表明CO2和H2O引入导致的失活是可逆的,而SO2引起的失活则为不可逆。相比于负载单Pd催化剂,Pd-GaOx双金属催化剂具有较高价态的Pd物种以及更高含量的吸附氧物种,而且Pd-GaOx双金属催化剂中PdO物种具有更好的热稳定性。该催化剂的优异性能与其拥有较高的表面吸附氧物种浓度、较稳定的氧化钯物种以及氧化钯与氧化镓之间的协同作用有关。采用溶剂热法制备了PdW纳米片,将其负载到工业TiO2上,经灼烧制得TiO2/PdW-S （TiO2/0.65 wt%Pd-0.93 wt%W和TiO2/0.67 wt%Pd-0.13 wt%W分别记为TiO2/PdW-S1和TiO2/PdW-S2）催化剂（图3）。采用液相还原法制备了Pd纳米晶（图2）,将其负载到工业TiO2上,经灼烧制得Pd/TiO2催化剂。采用浸渍法和吸附法制备了Pd/W/TiO2催化剂。与负载单Pd催化剂相比,TiO2/PdW-S双金属催化剂对苯氧化反应表现出更优异的催化性能,其中TiO2/PdW-S1催化剂（图4）活性最高,在空速40 000 mL·（g·h）-1条件下,苯转化率达50%和90%时的温度T50%和T90%分别为178℃和200℃,且苯在TiO2/PdW-S1催化剂上氧化时的表观活化能最低(56 kJ·mol-1)。TiO2/PdW-S催化剂表现出较好的抗水性能。在引入体积分数1.0%H2O后,TiO2/PdW-S催化剂对苯氧化活性仅下降1%～5%,而Pd/TiO2催化剂活性下降约20%;引入体积分数5.0%的H2O使TiO2/PdW-S催化剂活性下降2%～10%,远低于Pd/TiO2催化剂活性下降（30%）。切断水蒸汽后,催化活性恢复至无水情况下的活性,表明由H2O引入导致的部分失活可逆。TiO2/PdW-S1催化剂优异的催化活性和抗水或CO2性能与其表面的Pd2+/Pd~0氧化还原循环、良好的低温还原性和Pd（O）-WOx-TiO2之间的协同效应有关。
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