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采用经硅烷偶联剂处理的纳米ZnO微粒，在聚酰亚胺薄膜基材表面制备出纳米ZnO-有机硅复合涂层。通过原子氧地面模拟试验，研究了纳米ZnO-有机硅复合涂层的质量损失、表面形貌及化学成分的变化规律。结果表明：经表面处理的纳米ZnO微粒可以均匀分布在有机硅涂层中，有效消除有机硅树脂成膜过程中产生的微裂纹。经过原子氧辐照实验，没有保护涂层的聚酰亚胺基材的质量损失较大，而涂覆纳米ZnO-有机硅复合涂层具有良好的抗原子氧剥蚀性能，其质量损失和微观表面形貌变化很小，并且随着涂层中纳米ZnO含量的增加，其抗原子氧剥蚀的能力进一步增强。