【摘 要】
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萤石(CaF2)衍生结构氧化物陶瓷是潜在的新型高放射性核废料固化基材,化学组份为A2B2O7(A=Y, Ln; B=Ti, Sn, Zr和Hf)的烧绿石和化学组份为A2B7O17(A=Sc, Ln; B=Zr, Hf)的β相
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萤石(CaF2)衍生结构氧化物陶瓷是潜在的新型高放射性核废料固化基材,化学组份为A2B2O7(A=Y, Ln; B=Ti, Sn, Zr和Hf)的烧绿石和化学组份为A2B7O17(A=Sc, Ln; B=Zr, Hf)的β相氧化物都属于萤石的衍生结构。研究结果表明,在离子束辐照下,烧绿石结构陶瓷会有体积上的变化,而p相陶瓷则发生了从有序p相到无序萤石(F)相的转变(order to disorder, O-D)。本论文较为全面地对具有萤石衍生结构的Lu2Sn2O7, Lu2Ti2O7及β-Sc2Hf7O17的制备方法、离子束辐照效应进行了实验研究,并对这些材料在离子束辐照下的结构变化机理进行了理论解释。实验中采用高温固相反应法制备了具有致密度高、结构单一的高纯Lu2Sn2O7,Lu2Ti2O7,及β-Sc2Hf7O17氧化物陶瓷。利用200keV H+离子对Lu2Sn2O7和Lu2Ti2O7进行了离子束辐照实验,使用掠入射X射线衍射技术(GIXRD)对二者辐照层进行了表征。结果表明:Lu2Ti2O7和Lu2Sn2O7的辐照层体积都发生了变化,Lu2Ti2O7出现了体积肿胀效应,而Lu2Sn2O7的体积略微增大,变化并不明显。利用400keV Ne2+离子和6MeV Xe26+离子对β-Sc2Hf7O17进行了离子束辐照实验,实验结果表明:β-Sc2Hf7O17发生了从有序的菱方p相到无序的立方萤石(F)相的转变。同时,实验发现与质量较重的Xe26+离子相比,质量较轻的Ne2+离子更容易使(3-Sc2Hf7017发生O-D相变。β-Sc2Hf7O17发生相变的主要原因是辐照后氧空位的重新排列,这使原本有序排列的氧空位变成无序的。
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