若干薄膜材料的光诱导超快电子动力学研究

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飞秒时间分辨泵浦-探测技术在半导体及其界面复合结构的光物理超快过程研究中有着广泛的应用,可以研究光激发激子或载流子的冷却、分离、电子转移和电荷复合等动力学过程。而制约当今钙钛矿太阳能电池系统的光电转换效率的关键因素即是载流子的分离和传输性能。然而目前对全无机钙钛矿材料界面间载流子分离传输的研究甚少,其物理机制还不清楚。此外,飞秒时间分辨泵浦-探测技术也是研究材料中的超快能量弛豫动力学的一种有效的手段。不同的磁性材料,其能量弛豫动力学的微观机制具有显著的差别。本文利用飞秒瞬态吸收技术对全无机钙钛矿材料、铁磁性Co薄膜、CoFeB合金薄膜和半金属赫斯勒合金Co2FeAl0.5Si0.5进行了研究。具体研究内容如下:(1)采用烧结的办法合成了立方全无机卤素阴离子混合钙钛矿CsPbX3(X=Cl,Br,I),并与介孔TiO2层进行组装,形成CsPbX3/TiO2复合结构。并采用飞秒瞬态吸收光谱技术结合第一性原理密度泛函理论计算描述CsPbX3/TiO2复合体系的激发态动力学和电子性质。对飞秒瞬态吸收光谱数据进行了奇异值分解和全局拟合,得出四个动力学组分,四个组分分别被归属于热载流子冷却,自由激子形成,电子转移和电荷复合过程,并提出CsPbX3/TiO2体系电荷转移机制模型。发现碘的引入降低了混合钙钛矿体系的带隙值,导致混合体系中更长的电荷复合时间。我们的实验数据为控制这种新型全无机钙钛矿材料界面间电子转移过程和电荷复合过程提供了依据。(2)选取Co这一典型铁磁性材料作为研究对象,围绕超快能量弛豫动力学进行研究。首先,采用磁控溅射方法制备了Co/MgO薄膜样品,利用飞秒瞬态吸收技术测量Co/MgO样品的能量弛豫动力学,并利用三温度模型进行描述。结果表明:飞秒激光脉冲激发后,瞬态吸收曲线在220 fs的时间尺度内达到极值,然后逐渐衰减,直至保持一常数值。通过三温度模型标定瞬态吸收曲线不同延迟时间的电子温度,并通过改变泵浦脉冲能量密度来探测由此产生的不同温度电子对能量弛豫动力学的影响。对飞秒瞬态吸收动力学数据进行分析得出三个衰减寿命,依据三温度模型,分别将其归属于电子-自旋相互作用,电子-晶格相互作用和自旋-晶格相互作用。电子-自旋的能量弛豫时间随着泵浦脉冲能量的增加而加快,这个现象可以解释为高激发能量下产生的温度效应加速了自旋系统响应过程;电子-晶格相互作用时间受晶格热扩散的影响;此外,自旋-晶格相互作用时间随着泵浦脉冲能量的增加而增加,泵浦脉冲产生的电子峰值温度越高,自旋-晶格相互作用的时间越长。进一步地,采用飞秒瞬态吸收技术对CoFeB合金薄膜进行了能量弛豫动力学研究,并与Co的能量弛豫过程进行比较,发现CoFeB合金薄膜的电子温度弛豫明显慢于Co的对应过程。我们还比较了不同激发能量密度产生的不同温度能量弛豫情况,发现CoFeB合金样品的能量弛豫动力学明显慢于Co的相应过程的时间,归因于CoFeB相对较低的居里温度。我们的研究结果为控制Co基铁磁性材料的超快能量弛豫动力学提供了实验依据。(3)最后,我们采用飞秒瞬态吸收技术研究了具有特殊电子结构的材料,半金属Co2FeAl0.5Si0.5(CFAS)的超快能量弛豫动力学,并与铁磁性金属Co的结果比较分析。计算了两种材料的电子态密度(Density of States,DOS),并探讨了DOS对激发态铁磁性过渡金属和半金属合金超快能量弛豫时间的影响。半金属CFAS的超快能量弛豫时间约587 fs,比铁磁性过渡金属Co的约285 fs的能量弛豫过程要慢。对于半金属材料较慢的能量弛豫时间可能是由于其少数电子带带隙的存在,抑制了自旋-反转过程。为了进一步理解电子能带结构和能量弛豫动力学的关系,我们对不同厚度的CFSA合金薄膜进行了超快动力学研究。随着薄膜厚度的增加,短时间尺度的衰减过程逐渐减慢,其中40 nm薄膜的衰减过程最慢。随着时间延迟的增加,长时间尺度的衰减过程随着薄膜厚度的增加逐渐加快。40 nm薄膜样品的超快能量弛豫时间大于15 nm和30 nm样品,表明较厚的薄膜样品中少数自旋带的态密度分布抑制了通过自旋-反转散射的电子-自旋能量弛豫通道。随着薄膜厚度的增加,CFSA合金薄膜的半金属性质表现的更为突出。
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