有机-无机杂化金属卤化物钙钛矿材料因其非常高的消光系数、可调的直接带隙、高的电荷迁移率、丰富的材料储备等特点,近年来受到世界各国研究者的广泛关注。钙钛矿太阳能电池自从2009年首次报道以来,在短短几年内光电转换效率就从3.8%上升到目前22.7%的权威认证效率。然而,稳定性问题已经严重阻碍了钙钛矿太阳能电池的商业化进程。其中,钙钛矿材料本身的稳定性是重中之重。因此,本文通过开发新型钙钛矿吸光层的制备技术,发展结构新颖的二维结构钙钛矿材料以及设计钙钛矿吸光层结构使钙钛矿太阳能电池的能量转换效率和稳定性得到显著提升。取得的主要成果如下:(1)开发了双源共蒸技术制备MA1-xCsxPbI3钙钛矿薄膜,得到了均匀、完全覆盖基底表面的、无孔洞钙钛矿薄膜。通过调节Cs的掺杂比例,得到了不同带隙的优质钙钛矿薄膜,带隙在1.605-1.651 eV之间可调。通过优化,最后确认在最佳组成MA0.77Cs0.23PbI3条件下,制备的钙钛矿太阳能电池效率高达20.13%。该方法不仅薄膜性能优异,电池效率高,重复性好,而且电池具有非常好的稳定性。将未封装器件在大气气氛中放置一年后,效率仍然保持在19.25%(短路电流密度(Jsc)= 23.38mAcm-2,开路电压(Voc)=1.09V,填充因子(FF)=0.75),衰减率仅 4.37%。(2)利用二维钙钛矿BA2PbI4在高温退火后得到有序的二维PbI2模板,将其置于MAI粉末上熏蒸制备MA2PbI4二维钙钛矿。通过XRD,SEM,GIWAXS测试表明我们通过蒸汽辅助模板法成功制备了高质量的二维甲胺基钙钛矿薄膜。材料有以下优点:电荷垂直于基底定向传输、窄带隙、低量子阱密度,疏水性好,基于此二维钙钛矿材料的器件获得了高达16.95%的电池效率(权威认证效率为16.70%),是目前二维钙钛矿太阳能电池的最高效率。更重要的是,与三维钙钛矿电池相比,器件的稳定性得到了显著提高。未封装的电池在室温下相对湿度为55%的容器中保存210天,效率仍然能够保持在初始效率的96.6%。(3)探索了一种通过简单一步旋涂工艺,利用长烷基链添加剂PEAI缩小晶界的新技术。在这种方法中,一种“片状”的钙钛矿结晶穿插在FA0.95Cs0.05PbI3钙钛矿晶界之间。使用长链烷基链PEAI进一步修饰薄膜的形貌,并提高钙钛矿的结晶性。钙钛矿的高结晶性和片状钙钛矿穿插晶界的结构可以有效地提高器件的效率和稳定性。制备的电池效率达到20.52%,且稳定性得到显著提升。此钙钛矿电池在温度为30℃,湿度为85%环境下放置200h后,仍可保持原有效率的80%以上;在100℃下持续退火500小时后也能保持初始效率的80%以上。据我们所知,本研究中钙钛矿薄膜的湿度稳定性和热稳定性都是目前最好的。