铝合金灰是铝加工、铝再生过程中产生的危险固体废弃物,我国铝工业每年产出铝合金灰约100万吨。目前所产生的铝合金灰一般只能采取堆存掩埋的方式处理,不仅浪费资源,更会造成环境污染,危害人类健康。铝合金灰含有大量的铝及其他有价元素,但因其物相及组成复杂,从而导致资源化利用非常困难。铝合金灰的无害化处置及资源化利用是保障我国铝工业绿色生态化的关键。当前国内外对铝合金渣中金属铝的回收技术及装备研究较多且技术成熟,但提铝后的铝合金灰中的氧化铝、氮化铝以及其他有价元素的资源化利用技术的研究较少,且存在处置过程二次污染较严重、产品低值化等问题。因此,亟需开发出铝合金灰短流程、高回收率的高值资源化利用技术。铝合金灰含有Al、Si以及多种的有价金属元素,还含有氮、氯等有害物质,本文提出并实现了以铝合金灰为原料通过熔盐电解制备铝基合金,以回收其中有价元素的研究目标,深入研究了铝合金灰中有价/有害组元的赋存特性、铝合金灰中氮和氯元素的深度脱除、铝合金灰在铝电解质中溶解性能、多组分共析电解制备铝合金等关键科学问题,创新开发出催化水解脱氮-协同除盐-煅烧转相-熔盐电解制备铝基合金的短流程、高值资源化利用技术路线及关键技术。本研究分析了铝合金灰中有价/有害组分的含量、赋存状态及分布特性。铝合金灰成分复杂且各种矿物嵌布形态复杂、分离回收难度大,特别是氮和氯元素的深度脱除是限制铝合金灰熔盐电解的关键环节。对铝合金灰中氮化铝的脱除热力学进行了研究,提出了催化水解脱氮-协同除盐的新工艺,并确定了最佳工艺条件为:2wt%NaOH、温度＞90℃,液固比6 mL/g、粒度小于100 μm、时间3 h。在最佳条件下,氮元素和盐类的回收率分别为90.25%和99.84%,实现了铝合金灰中氮和氯元素的高效分离。采用未反应核模型对氮化铝水解动力学行为进行研究,发现氮化铝的水解过程符合扩散和化学反应的混合控制模式。氮化铝水解后的产物主要为拜耳石与拟薄水铝石。在700℃下煅烧2h,可将氮化铝水解所生成的拜耳石和拟薄水铝石定向转化为易溶于铝电解质的活性γ-Al2O3。电解过程中要求铝合金灰具有良好的溶解特性,即较高的溶解度和较快的溶解速度。基于丁达尔效应原理结合高速摄影,本研究采用高温透明电解槽观测的方式,研究了铝合金灰及其主要组分在电解质体系中的溶解行为,证明氮化铝为影响铝合金灰溶解性能的主要因素。阐述了氮化铝在电解质中的转化规律,氮化铝加入电解质后少部分转化为α-Al2O3,所转化的α-Al2O3部分溶解在铝电解质中,剩余则与氮化铝一起沉淀在底部。采用等温饱和法测定了氮化铝在铝电解质中的溶解度。试验结果表明,氮化铝在铝电解质中几乎不溶,溶解度仅为0.0022%。对比了脱氮前后铝合金灰在电解质中的溶解性能,脱氮除盐后铝合金灰在电解质中的溶解速度大幅提升。在电解质中的溶解过程中,温度对于铝合金灰的溶解速度起着正向作用,铝电解质分子比对于其溶解速度影响不大。通过改变氧化铝在铝合金灰掺配量的方式,优化了铝合金灰在铝电解质中的溶解性能,使其满足电解需求。当铝合金灰占比为25%时,与铝合金灰占比为100%相比物料在电解质中的溶解速度提升约 60%。在实验室条件下,采用Na3AlF6-AlF3-Al2O3为电解体系,以预先处置后的铝合金灰为原料直接电解制备铝基合金,考察了氧化铝:铝合金灰掺配比对于合金成分、槽电压以及电流效率的影响,分析了铝合金灰中各有价元素在电解过程中的迁移转化规律。结果表明,在电解温度为980℃,电流密度为1 A/cm2,分子比为2.6,电解质体系为Na3AlF6-AlF3-Al2O3的电解条件下,铝合金灰中95%的有价元素被有效回收。铝合金中主要存在Al、Si和Al-Si-Fe三种物相,铝合金中各元素均未超过饱和浓度,整体分布均匀未发现明显的局部偏析现象。铝合金灰中的Fe、Si、Cu、Zn等电负性比铝正的元素几乎全部进入铝合金中,不会在电解质中积累。铝合金灰中的Ca和Mg元素则转化为CaF2和MgF2留在电解质中。在实验室研究的基础上确定了铝合金灰经无害化处置后,通过熔盐电解生产铝基合金的工业化流程,并在200kA电解槽上进行了工业试验研究。在工业试验条件下,催化水解后铝合金灰中氮化铝的脱除率为89.05%,氯化盐的脱除率为96.04%。脱氮除盐后的铝合金灰在回转窑（约800℃）中煅烧,使氮化铝水解所产生的氢氧化铝全部转化为活性γ-Al2O3。工业电解试验总体运行平稳,所生产的铝合金液被用于生产ADC12合金。与实验室研究结果一致,在工业试验条件下铝合金灰中析出电位较低的元素优先析出,全部进入铝合金中,析出电位较高的Mg和Ca则转化为氟化物进入电解质。在整个工艺过程中,铝合金灰中的各种有价元素被高效回收。氮化铝水解生成氨气被用于制备脱硫脱硝的氨水;氯化盐则进入滤液后,通过蒸发结晶的方式重新回收为精炼剂盐类;处置剩余的高铝物料全部作为原料返回电解槽制备铝合金,使其中的铝、硅、铜、镍、铁等有价元素全部得到了回收。综上所述,本文开发出了铝合金灰多种有价元素高值资源化利用的工艺路线,该方法短流程、低碳清洁、无二次污染,实现了铝合金灰有价组分的高回收率及高值化资源利用,解决了该种危险固废对环境的严重污染问题,并为大规模产业化推广提供一定的理论基础和技术支持。