g-C3N4-rGO、BiFeO3在光催化/臭氧耦合技术中的应用研究

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光催化/臭氧耦合技术由于能够产生羟基自由基(·OH)而受到广泛的关注。而研制出高效催化剂是其应用的关键。但目前在光催化/臭氧耦合体系中,催化剂依然存在光生载流子的复合率较高和电子不能被O3有效捕获等缺点。为了克服这些缺点,将g-C3N4-rGO和磁性材料BiFeO3应用到光催化/臭氧耦合体系中。因此,本文对g-C3N4-rGO和BiFeO3在光催化/臭氧耦合技术降解水中污染物的性能和机理进行了研究。主要的工作和结论如下:  (1)通过研磨负载和热聚合的合成方法制备了石墨相氮化碳-石墨烯(g-C3N4-rGO)复合光催化剂。表征结果显示,g-C3N4和g-C3N4-rGO均呈现出明显层状堆垛结构,但是经过聚合作用后,g-C3N4-rGO复合物具有更紧密的层状堆垛结构。引入rGO之后,g-C3N4-rGO复合物的吸收边带明显发生红移,比单一的g-C3N4存在更加快速的光生载流子的迁移和分离效率。催化实验结果显示,40min内g-C3N4-rGO/O3/UV-Vis体系下降解草酸的动力学常数是g-C3N4/O3/UV-Vis体系下的1.24倍。机理探究实验表明,·OH和h+对光催化/臭氧耦合降解草酸的去除都有贡献。此外,在模拟太阳光催化/臭氧耦合降解草酸过程中,g-C3N4-rGO(2%)表现出最好的催化活性。  (2)通过直接加热分解乙醛酸盐的复合物得到磁性材料BiFeO3,表征结果显示是粒径范围在50-150nm的类球体外形的、高度晶相和纯相的纳米颗粒,是菱形的钙钛矿结构。BiFeO3的吸收边带为608nm,饱和磁化强度(Ms)约为1.75emu/g,是一种在可见光区域响应、具有一定磁性和良好稳定性的半导体材料。实验结果显示,在60min内,O3/Vis/BiFeO3体系下降解草酸的动力学常数是Vis/BiFeO3与单独O3时动力学常数和的5.48倍。在120min内,O3/Vis/BiFeO3体系下矿化诺氟沙星的动力学常数是Vis/BiFeO3与单独O3时动力学常数和的1.65倍。机理实验显示,·OH在BiFeO3可见光催化/臭氧耦合降解有机污染物的过程中占主导作用。  以上结果可以看出,通过加快e-的转移,提高光生载流子的分离效率和臭氧利用率,可以强化光催化和臭氧间协同作用,然后产生更多的·OH和h+,最终达到了有效去除有机污染物的目的。本文的研究思路和催化剂的制备方法为以后相关的研究提供了方法,为光催化/臭氧耦合技术进一步的应用研究和发展提供了有价值的参考。
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