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通过光催化技术将CO2和水直接转化为太阳能燃料,可一步实现太阳能的转换与存储和CO2资源化利用。这一技术在解决能源和环境问题方面具有重大的应用前景。基于此,本文设计了3个系列的光催化材料,采用SEM、TEM、XRD、FT-IR、PL、UV-vis等表征方法探讨了光催化剂的形貌、组成、结构、光电性质及能带结构对其光催化还原CO2反应性能的影响。通过调节乙二胺/水的体积比成功制备了不同形貌的ZnS光催化材料。研究发现,乙二胺的浓度不仅会对ZnS的形貌、比表面积、晶体类型产生较大影响,还会促使缺陷位的形成,这主要源于乙二胺溶液强还原性及高p H值。缺陷位可以增强ZnS可见光吸收能力,减小光生电子-空穴的复合几率,提升对CO2的吸附活化作用,从而提升光催化能力。另外,少量乙二胺在催化剂表面的键合也可以提升其对CO2吸附活化能力。随着乙二胺比例的提高,ZnS光催化还原CO2活性先升高,后下降。当乙二胺/水体积比为1时,ZnS具有最高的光催化还原CO2能力,其对CO和CH4生成速率分别可达4.47μmol/gcat/h和11.57μmol/gcat/h。通过水热和煅烧法直接获得ZnS-ZnO/g-CN类三元复合光催化剂。研究证明,三聚氰胺在水热中的添加,可以生成氮化碳(g-C3N4/g-CN)薄膜,提高催化剂比表面积,改善可见光吸收性能,提高光生载流子分离效率,提高催化剂对CO2吸附活化能力。随着三聚氰胺添加量的增加,ZnS-ZnO的光催化活性先升高后降低。当负载g-CN薄膜质量分数为0.5%时,ZnS-ZnO/g-CN具有最高的催化活性,产物CO和CH4的产量分别是6.47μmol/gcat/h和12.32μmol/gcat/h。光催化性能的改善可能归因于CO2吸附活化能力和光吸收性能的提升及具有丰富表面缺陷位的ZnO-ZnS与g-CN薄膜间形成的异质结结构,有效地提高光生载流子的分离性能。利用热沉积法将g-CN薄膜首次沉积在多孔ZnO表面,通过改变g-CN颗粒量,控制g-CN薄膜的负载量,探讨不同负载量对光催化还原CO2性能的影响。研究证实,g-CN薄膜可以明显改善多孔ZnO对可见光的吸收能力,提高催化剂的光生载流子寿命,增大光生电流响应,减小电化学阻抗。随着g-CN薄膜负载量的增加,复合催化剂光催化活性先升高后降低,当负载质量分数为~2.6%时,PNS-ZnO@NF-g-CN的光催化H2,CH4及CO的生成速率最高,分别可达22.7μmol/gcat/h,30.5μmol/gcat/h和16.8μmol/gcat/h,这可能归因于多孔ZnO纳米片和g-CN薄膜对CO2的吸附活化作用以及复合催化剂异质结结构的形成。