利用红外光谱原位研究复合晶体(4-X-C<,6>H<,4>-NH<,3>)[CdBr<,5>],X=Cl,Br的热稳定性

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在有机-无机复合材料中,通过调控有机-无机界面可以实现两种组分的优势互补,从而得到具有优良综合性能的材料,因此有机-无机复合材料日益受到重视。对有机-无机复合半导体材料来讲,它的稳定性又是决定半导体器件寿命和可靠性的关键参数,为此,我们利用原位红外光谱,跟踪研究了一类新型层状类钙钛矿有机-无机复合半导体晶体材料((4-X-C6H4-NH3)3[CdBr5],X=C1,Br)的热稳定性。   为了更准确地解释实验结果,我们首先利用高斯软件(DFT/B3LYP/6-31G(d))对晶体的气态分解产物(4-X-C6H4-NH2,X=Cl,Br)和晶体中的有机阳离子(4-Cl-C6H4-NH3+)的红外光谱进行了计算,得到了与实测红外光谱比较吻合的结果,为相关特征吸收峰的归属提供了依据。   对复合晶体进行的热分析显示,上述复合晶体的分解温度为178-210℃,而且分解后残余固态产物为CdBr2。红外漫反射原位监测结果表明,样品分解前与氢键相关的铵根吸收峰等发生峰位转移、峰强度减弱等现象;样品开始分解后,气态产物4-X-C6H4-NH2和HBr从晶体中脱除,并在较低温度下重新结合成有机铵盐。当利用高纯氮气在晶体上施加一定的压力时,晶体的分解温度随压力的提高有较大幅度的提高。这个结果提示,施加压力有利于提高该晶体材料的热稳定性。
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