糊精一锅法水解加氢制取山梨醇催化剂的设计及制备

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催化即通过催化剂改变反应物的活化能,提高反应物的化学反应速率,催化剂的质和量在反应前后均不发生改变的反应。研究和运用催化方法可以大幅度降低产品成本,提高产品质量,保护环境和更好地利用资源。本论文的思想是采用纳米材料制备技术,制备出高比表面积、高催化活性和选择性的高效催化剂。利用化学还原法制备出非晶态合金催化剂,因非晶态合金属于纳米催化剂,是一种介于晶态和无定形物质之间的特殊材料,具有长程无序而短程有序的结构。使用化学还原方法可以调变合金的组成和独特的结构,使得催化剂具有优良的催化活性、选择性。且在制备过程中具有环境污染少,催化效率高等优点,符合当今化工生产中节能环保的科学理念以及发展趋势,日益引起人们的重视。本论文第一部分调变了糖化酶水解糊精的反应条件,第二部分研究了Ru基催化剂在葡萄糖加氢制取山梨醇反应中的应用及其反应条件,最后一部分将金属催化剂与生物酶相结合,用于催化生物质(糊精)的转化,研究金属与酶共催化的特点。全文围绕不同的研究方向主要开展了以下几方面的工作:(1)本章采用淀粉糖化酶作为催化剂,调变了水解反应的温度、压力、酶的加入量及pH值的变化,使糖化酶在较温和的条件下,表现出了高转化率和高选择性,使糊精的转化率达到了80%以上,选择性达到了100%,制得了高浓度的葡萄糖水溶液。(2)本章通过等体积浸渍的方法,制备出了高分散、高活性和高选择性的Ru基催化加氢催化剂。在制备过程中,我们采用微波快速干燥的方法,减弱了催化剂孔道内的金属离子向外迁移的趋势,采用KBH4作为还原剂,使金属离子快速被还原出来,防止其在还原的过程中发生的金属粒子的团聚,从而制备出了高分散的Ru-B非晶态合金催化加氢催化剂。本章还优化了葡萄糖加氢反应的反应条件,在较温和的反应条件下,使山梨醇的收率达到了99%以上,选择性达到了上海师范大学研究生毕业论文100%。研究结果显示,当负载量为2.5%、温度75℃、压力6.0MPa、pH=7.0,酶的加入量80μl时,山梨醇的收率最高。(3)本章考察了糊精一锅法水解加氢制山梨醇存在的问题,并提出了解决方案,即制作出具有Yolk-Shell结构的催化剂,从而实现一锅反应的高收率。我们通过催化剂的制备,不同刻蚀条件的筛选,到催化剂的套用,得到了较好的结果,使最终山梨醇的收率达到了80%以上。
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