【摘 要】
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由于电动汽车等运输工具的迅猛发展,电动汽车储能设备的研发因此备受关注。在各种储能设备中,锂离子电池被主要作为电动汽车的储能设备。然而,锂离子电池的实际比能量密度已非常接近其理论值,其最高能量存储已无法满足电动汽车等先进设备的需求。解决此问题的一个关键就是开发下一代储能设备。锂空气电池由于其较高的理论能量密被认为是未来最有希望的储能设备而受到极大的关注。虽然近年来锂空气电池的研发取得了显著进步,但锂
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由于电动汽车等运输工具的迅猛发展,电动汽车储能设备的研发因此备受关注。在各种储能设备中,锂离子电池被主要作为电动汽车的储能设备。然而,锂离子电池的实际比能量密度已非常接近其理论值,其最高能量存储已无法满足电动汽车等先进设备的需求。解决此问题的一个关键就是开发下一代储能设备。锂空气电池由于其较高的理论能量密被认为是未来最有希望的储能设备而受到极大的关注。虽然近年来锂空气电池的研发取得了显著进步,但锂空气电池的应用仍面临着巨大挑战。挑战之一是降低电池系统的高过电压,这主要是由于在充电/放电过程中电荷载流子运输缓慢所致。锂空气电池放电产物（Li2O2）中的Li离子迁移与电池的性能息息相关。在本论文中,通过第一性原理计算研究了Li2O2体相和表面的Li离子/空位迁移。我们研究了三个低指数表面（0001）、（112?00）0和0（11?000）的迁移情况。结果表明,Li2O2体相中的Li空位迁移缓慢,其迁移势垒为0.41 eV。Li空位在（0001）和（11?00）表面上的迁移非常困难,其迁移势垒分别为1.220eV和1.060eV。而在（112?0）表面上的Li空位迁移速度较快,其迁移势垒0.340eV。此外,（112?0）表面上的Li空位形成能为2.650eV,表明Li空位的形成是Li离子在Li2O2的（112?0）表面运输速率的关键之处。这些结果将有利于锂空气电池系统的优化和设计。
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