基于凝结粒子计数的机动车排放超细颗粒物数浓度在线测量关键技术研究

来源 :中国科学技术大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:tting0226
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近年来,随着我国经济快速发展和人民收入水平不断提高,截至2019年底我国机动车保有量达3.48亿辆。机动车保有量的持续增长导致了严重的环境污染问题,机动车排放颗粒物已成为我国城市大气环境中PM2.5的主要污染源之一。为此,我国依次在《重型柴油车污染物排放限值及测量方法(中国第五阶段)》、《轻型汽车污染物排放限值及测量方法(中国第六阶段)》排放法规中,新增了固态颗粒物数量(Particle Number,PN)排放限值。因此,机动车PN的在线测量对于准确评估机动车颗粒物排放状况具有重要意义。目前,用于机动车排放PN的测量方法主要分为静电法和凝结粒子计数法两大类。静电法是通过反演测量的微电流值来反演获取颗粒物数浓度值,测量精度不高。凝结粒子计数法为直接对颗粒进行单粒子计数,具有极高的测量精度,是目前国内外机动车排放PN法规台架测试的主流方法。然而,在凝结粒子计数过程中,超细颗粒物粒径一般已增长到微米尺度以上,单粒子脉冲信号有概率存在重叠的问题,从而限制凝结粒子计数技术的测量范围。为此,本文在国家重点研究计划项目“移动污染源排放快速在线监测技术研发及应用示范”的支持下,开展了基于凝结粒子计数的机动车排放超细颗粒物数浓度在线测量关键技术研究。设计并研制出超细颗粒物异质凝结增长装置和高带宽光学单粒子计数装置,提出了基于粒子脉冲宽度累积的重叠校正方法,建立了机动车排放超细颗粒物数浓度测量系统,完成了相关的性能评估测试,并开展了机动车台架测试等实验,主要成果如下:(1)在深入分析异质凝结成核理论、单粒子光散射测量理论的基础上,提出了超细颗粒物醇基凝结增长、光学单粒子计数与粒子重叠校正于一体的机动车排放超细颗粒物数浓度测量方案,可以实现凝结环境条件下小流量、高浓度、大粒径颗粒物的准确在线测量。(2)设计了一种基于连续全流方案的醇基超细颗粒物异质凝结增长装置,并建立了多物理场耦合仿真计算模型。通过分析温度、蒸汽分压和饱和蒸气压的非均匀空间分布,深入剖析了过饱和现象与粒子激活的成因,发现最大过饱和度和最小开尔文粒径均在冷凝腔体中心线附近实现。研究了冷凝腔尺寸参数、采样流量与过饱和度、开尔文粒径非均匀空间分布之间的相互影响关系,从而确定了凝结增长装置的关键系统结构与工作参数。定量分析了凝结增长装置温度窗口与粒子激活效率的之间的关系,提出了一种探测截止粒径动态调节的方法,从而可以满足不同应用场合的需求。设计了循环液体式腔体结构和低能耗的高效温控方案,实现了±0.2℃的温控精度,从而保证了冷凝腔中蒸汽过饱和区域的稳定。(3)针对小流量、大粒径与高浓度颗粒物测量的要求,设计了一种基于高带宽粒子脉冲测量方案的光学单粒子计数装置。通过光学设计,实现了焦点光斑宽度为27μm的探测激光输出,以及115°粒子散射光收集角度。为研究粒子脉冲带宽对粒子重叠概率和浓度测量范围的影响,设计了-3dB带宽为190kHz和5.4MHz的光电转换电路,并提出了两种粒子脉冲硬件测量方案。在0.3L/Min采样流量、1mW激光功率和待测15μm标准球形颗粒的工况下,高/低速光电转换电路对应的粒子脉冲半宽分别为650ns和5μs。(4)设计了超细颗粒物异质凝结增长装置、光学单粒子计数装置、外围测控单元和系统主控程序,并在此基础上搭建完成机动车排放超细颗粒物数浓度测量系统。搭建了系统标定实验平台,对测量系统的探测效率、粒子重叠、浓度测量范围、测量准确度和响应时间等参数进行了实验研究。结果表明,TW-10-35温度窗口(饱和腔体温度35℃,冷凝腔体温度10℃)工况下,自研系统50%探测效率对应的粒径(d50)约为4.5nm,TW-20-35工况下d50约为10nm,TW-32-38工况下,d50约为26nm。在15,000#/cm3的测试浓度下,5μs半宽的粒子脉冲信号对应的重叠概率约为56.4%,650ns半宽信号对应的重叠概率仅为9.5%左右。应用粒子脉宽重叠校正方法,自研系统实现了0-2.65x105#/cm3的浓度测量范围,全范围内测量偏差小于10%。在1L/Min旁路高流量模式下系统0-90%响应时间(Tr,90)约为3秒,0.3L/Min低流量模式下系统Tr,90约为3.5秒。(5)开展了测量系统比对测试实验及数据分析,通过与TSI公司的3788型、Airmous公司的A20型凝结粒子计数器进行环境大气气溶胶比对测试实验,结果表明自研系统与二者之间的线性相关性均优于0.99。在中国汽车技术研究中心与国Ⅵ法规PN测量设备(MEXA-2000SPCS,HORIBA)开展了柴/汽油机动车台架测试比对实验,结果表明自研设备与法规PN测量设备之间的统计相关性为94%。最后,在南开大学城市交通排放控制研究中心开展了机动车颗粒物排放特征研究实验,结果表明某型国Ⅴ和某型国Ⅵ测试车辆排放尾气中23nm以下的PN与23nm-2.5μm粒径范围内的PN之比至少为2/5,证明了测试车辆存在大量23nm以下的颗粒物排放。
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