二氧化碳加氢合成C5+烃反应中铁基催化剂的性能研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:aaa6862876
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
C02催化加氢合成高附加值的烃类化合物,不仅可以缓解化石燃料燃烧引起的大气C02浓度攀升问题,又提供了一种合成洁净能源的新途径,具有很大的研究前景。本论文系统研究了C02加氢制烃铁基催化剂的反应性能,分析了催化剂活性和C5+烃选择性的影响因素,得到的主要结果如下:1. γ-Al2O3负载铁基催化剂,铁负载量影响了C02加氢制烃的活性中心数量;钾助剂的加入有利于C02和CO吸附,抑制H2吸附,产物烯烷比升高;铁、钾最佳负载量分别为15wt%和10wt%。金属前驱体结构影响了金属的存在形式及活性中心分布。降低焙烧温度可以缓解高温焙烧引起的颗粒团聚,增加反应过程中活性中心数量,400℃焙烧的催化剂活性最高。2.CO2加氢制烃的工艺条件对CO2转化率和C5+烃选择性影响很大。适当升高还原温度有利于铁物种的还原,催化剂活性提高。升高反应物(H2/CO2)摩尔比或反应压力、降低空速均有利于提高催化剂活性和C5+烃的选择性。升高反应温度可以提高C02转化率,但不利于C5+烃的生成。还原温度450℃,反应压力3MPa,反应温度400℃,n(H2)/n(CO2)=3.0,空速1800mL/(gcat·h)时C02转化率为51.4%,C5+选择性达到34%。3.对Fe-K/γ-Al2O3催化剂进行Si02包覆改性不仅改善了催化剂的疏水性,还改变了金属-载体相互作用,催化剂的还原温度降低,CO的化学吸附能力增强。通过抑制副产物水的竞争吸附,反应物的吸附、活化能力增加。催化剂活性与Si02包覆量有关,最佳包覆量为9%,CO2转化率由49.2%升至63%,C2+烃选择性由63%升至74%。4.载体的组成、孔结构和表面性质影响了催化剂活性和C5+烃选择性。A1203载体的孔结构和表面酸碱性影响了负载金属的分散度,碱性强的小孔氧化铝为载体制备的催化剂,铁分散度最高,C5+烃选择性达到31.1%。以分子筛为载体制备C02加氢制烃催化剂,催化剂的活性与分子筛载体的硅铝比和骨架破坏程度有关;Si02的生成使C02转化率降低,CO选择性升高;A1203的生成有利于C02的吸附活化,C02转化率和C5+烃类选择性升高;硅铝比最低的Y分子筛为载体,催化剂活性最高。5.FexOy的形状、颗粒大小和晶相组成对催化剂活性和产物分布影响很大。减小α-Fe203颗粒尺寸有利于铁物种的还原,催化剂活性升高;锭子状α-Fe2O3活性最高,立方块状活性最低。以Fe304为铁源,催化剂的还原程度提高,C5+烃选择性高于α-Fe2O3为铁源的催化剂,颗粒尺寸小、表面粗糙的类纳米棒结构的Fe304活性最高。
其他文献
Michael加成反应是有机合成中构建碳-碳键的重要反应之一,近年来有机催化不对称Michael加成反应发展迅速,已成为有机小分子不对称催化领域新的研究热点。本文围绕着硝基烯、
仿真实验是一种非常重要的手段,在5G即将商用的时代背景下,大规模阵列天线技术是非常重要的关键技术之一,但应用当中如何保证性能,设计是关键,而在设计当中就需要用到仿真模
【正】对于本土节日耳熟能详的国人,如果有幸偷得闲暇,暂时放下眼前事,满身轻松地去领略一场异域他国的缤纷盛宴,那是再美好不过的事情了。不经意间被泼一身印度古兰;无需纠
有机电子学材料是有机发光二极管、有机场效应晶体管和有机光伏等器件的核心部分,材料中电子激发态和载流子动力学是最重要的基本化学物理过程,理解这些过程是实现材料功能的关
目的了解改良小儿头皮针固定在临床穿刺中的应用及价值。方法将我院2018年2月至2019年6月的100例0-3岁使用小儿头皮针穿刺患儿,随机分组,对照组给予传统小儿头皮针固定,实验
地球上71%的表面被海洋所占据。人们一度认为,浩瀚无边的海洋具有无限的自洁能力,人类的污染不会触及海洋。然而。现代科学研究表明,海洋污染越来越严重,甚至波及到局部深海区域。
多组分串联反应是近十几年来有机化学研究的前沿领域之一,由于其快速高效、后处理简单、以及原子经济性高等优点,在组合化学、新药研发、天然产物骨架构建等领域有着广泛的应
反义RNA是近年来研究基因表达调控的新领域,它可以特异性地抑制核苷酸顺序与之互补的RNA的表达。本实验利用DNA重组技术,将从胃癌细胞系BGC 823中克隆出的转化基因Ha-ras第一
本论文运用键函数进行高精度量子化学计算,计算了二种典型弱相互作用力,对分子间作用力的应用初步进行了探讨。主要内容包括:(1)运用键函数计算Ar-C2H6分子间相互作用势能面运用键
哪一种态度更能解决问题如果你正搭乘一架喷气式客机飞行在欧洲上空,突然机翼上的一个引擎掉下去了,你希望飞行员有什么反应呢?你希望他告诉乘客:"请保持镇静,系好安全带,飞机可